2000 Fiscal Year Annual Research Report
反応生成分子の回転角運動量の偏向に依存した微分断面積測定による反応動力学の解明
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11640506
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| Research Institution | KYOTO UNIVERSITY |
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Principal Investigator |
藤村 陽 京都大学, 大学院・理学研究科, 助手 (00222266)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
梶本 興亜 京都大学, 大学院・理学研究科, 教授 (30029483)
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| Keywords | 気相素反応 / 反応動力学 / 酸素原子 / 亜酸化窒素分子 / 炭化水素分子 / 偏光ドップラー分光 / 微分散乱断面積 / 回転角運動量 |
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| Research Abstract |
気相素反応のダイナミックスを明らかにする上で生成分子の振動回転状態分布は最も基本的な情報であった。しかし、それだけをもとに気相反応の動力学を論じることには限界があり、生成分子の振動回転状態を選別したうえで、散乱角度分布と回転角運動量の偏向を測定する必要があった。本研究では高分解能偏光ドップラー分光法を用いて、O(^1D)原子やO(^3P)原子と炭化水素分子などの反応について、そうした測定を行った。こうした情報は反応領域で何が起きているかを振動回転分布よりも直接的に反映しており、振動回転分布の情報と組み合わせることで、これらの反応についての従来からのあやふやな議論を確実なものにした。また昨年度までの研究成果と合わせて、O(^1D)原子の挿入型の反応について統一的な知見を得ることができた。
反応生成分子のドップラースペクトル線形の解析から、O(^1D)と種々の炭化水素の反応で生成するOHは、特に回転励起した準位において、O(^1D)がCH結合に挿入してアルコール型の中間体を経てCOHの変角振動に由来したトルクで回転励起していることが示された。これはO(^1D)とH_2Oの反応について同様の手法で近年明らかにしたHOOH型の中間体を経由することと類似している。また従来から低い回転準位に生成するOHと高い回転準位に生成するOHの反応機構の違いが論じられていたが、それについて直接的な証拠から、どちらも挿入機構であることを示すとともに、その場合に考えられていた従来のモデルでは不十分なことも示した。一方、O(^3P)原子と種々の炭化水素との反応では、従来から考えられていた単純な跳ね返り形の引き抜き機構による説明は衝突エネルギーが大きくなると成り立たないこと、炭化水素の種類によって、その反応機構の衝突エネルギー依存性に違いがあることを示した。
本補助金によって、解析用の電子計算機を購入するとともに、試料やレーザー色素など実験に必要な消耗品を不足なく購入することができた。
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Research Products
(4 results)
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[Publications] Hiroshi Tsurumaki: "Sterodynamics of the reactions of O(^3P) with saturated hydrocarbons : The dependences on the collision energy and the structrual features of hydrocarbons"The Journal of Chemical Physics. 112・19. 8338-8346 (2000)
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[Publications] Hiroshi Akagi: "Theoretical investigation of the potential energy surfaces for the O(^1D)+N_2O reaction"Chemical Physics Letters. 324・5,6. 423-429 (2000)
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[Publications] Takashige Fujiwara: "9,9'-Bianthryl and its van der Waals complexes by rotational coherence spectroscopy : Structure and excited state dynamics"The Journal of Chemical Physics. 113・24. 11109-11126 (2000)
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[Publications] Hiroshi Akagi: "Product state distribution and stereodynamics of the O(^1D)+N_2O reaction"Physical Chcmistry Chemical Physics. (印刷中). (2001)
