| Research Abstract |
水素化脱硫触媒として研究が進むNi_2Pは,従来触媒と比較して高活性であることから,次世代触媒として期待が持たれている.しかし,反応に寄与する触媒表面及び,表層下の構造や電子状態は明らかにされておらず,観察手段も確立されていないのが現状である.そのため,新規触媒の開発の際には膨大なコストと時間を要し,早急な取り組みが必要とされる環境や経済への対策に大きな障壁となっている.
我々は,二次元表示型球面鏡分析機(DIANA)を開発し,SPring-8 BL25SUに設置し,光電子回折法(PED)による半導体・金属表面などの原子構造解析を推し進めてきた.また最近,X線光電子分光(XPS)やX線吸収分光(XAS)などの各種分光測定と組み合わせた"回折分光法"を考案し,サイト選択的な局所電子状態の解析に成功している.本課題ではこれらの手法の適用により,触媒の活性点に着目した状態観察を行い,原子レベルでの触媒活性発現の機構解明を目指す.また,得られた情報を実触媒開発にフィードバックし,"触媒開発における新規戦略"として確立することを目標とする.
本年度はNi_2P単結晶(10-10)面を用いて,触媒反応前の基板情報の収集を行った.内殻のNi 3pとP 2pを励起して,各励起原子周りの構造情報を持つPBDパターンを測定し,パターン中の原子サイトの帰属を行った.また,PEDとNi-L端XASを組み合わせた測定を行い,XASスペクトル中のサイト情報をパターン変化から観察したところ,スペクトル中に2つの原子サイト情報が含まれていることを見出した.これは,Ni_2P中にNiの原子サイトが2つ存在していることに対応しており,従来,第一原理計算などにより予測的に行われてきた電子状態と原子構造の帰属を,実験的に直接観察することに成功した.
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では水素化脱硫触媒として期待が持たれているNi_2Pの触媒活性の発現機構の解明を目指し,原子分解能・元素選択性を持つ光電子回折法を用いてNi_2P単結晶基板の解析を行っている.今年度の成果により,基板情報のデータの収集ができた.本課題では,外部施設であるSPring-8を利用して研究を行っているが,順調に課題が採択されており,交付申請書に記した通りの成果を上げることに成功している.また,国内外への対外発表も活発に行っており,これは次年度も継続して行っていく予定である.
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度,触媒反応前の基板情報の収集を行った.光電子回折法とNi-L端X線吸収分光(XAS)を組み合わせた測定を行い,XASスペクトル中に2つの原子サイト情報が含まれることを見出した.次年度は触媒反応後の基板情報の取得を目指す.2つのサイトの電子状態を区別して観察できることから,反応前後の基板情報を比較することで,Ni_2P中のどの原子サイトが反応に寄与しているか見極めることができると考えられる.これは触媒開発において,どの表面構造が反応に活性であるか知ることができる重要な知見である.また,本手法の汎用性を確かめるために,燃料電池のカソード材料であるグラファイト基板上Pt微粒子を試料として同様な実験を行い,表面構造及び電子状態と触媒活性の関係を調べていきたい.
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