2000 Fiscal Year Annual Research Report
Cr:Forsteriteによる高出力赤外短パルスの発生と2次元振動分光の開発
Project/Area Number |
12304036
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Research Institution | Kobe University |
Principal Investigator |
富永 圭介 神戸大学, 理学部, 助教授 (30202203)
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Keywords | 赤外非線形分光 / 差周波発生 / 光パラメトリック発振 / 高出力赤外短パルス / 2次元振動分光 / 赤外フォトンエコー / 赤外ポンプ-プローブ法 / 液体動力学 |
Research Abstract |
中赤外領域における分子内高振動モードに対する光学非線形分光の実験を行うことを目的として、高繰り返し高出力赤外短パルスレーザーシステムを開発・製作し、その赤外短パルスの性能評価方法の開発を行った。1kHzの繰り返し数を持つチタンサファイアレーザー再生増幅器の出力(パルス幅45fs)を負の方向にチャープをかけ、増幅部分に群速度分散補正を行った光パラメトリック発振/増幅(OPG/OPA)を行うことにより、高出力(2.5-25μmの波長領域でサブμJ/pulse以上)の赤外パルスを得ることに成功した。赤外短パルスの時間幅測定として、GaAsの2光子吸収を用いる方法、第2高調波を用いない干渉型オートコリレーション法などを独自に開発し、赤外短パルスのパルス幅測定に有効であることを示した。その結果、パルス幅が110fsであることがわかったが、レンズなどによる群速度分散を計算したところ、パルス幅49fsまで圧縮が可能であることがわかった。また、ノンコリニアー差周波発生器を用いることにより、OPG/OPAからのシグナル光、アイドラー光、及び赤外光を分離効率を格段に上げることができた。2次元振動分光の理論的開発を行った。ファインマンダイアグラムを用いた手法から2次元振動スペクトルを解析し、振動モードの非調和結合とスペクトル上のクロスピークの関連を明らかにした。さらに、波長分解ポンプ-プローブ分光や波長分解フォントンエコーなどの2次元振動分光の2次元スペクトルを有限の時間幅を持つ光パルスで励起した場合について計算を行った。
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[Publications] K.Tominaga: "Development of Two-Dimensional Raman Spectroscopy by Higher-Order Optical Nonlinear Spectroscopy"J.Luminescence. 87-89. 101-104 (2000)
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[Publications] K.Tominaga: "Concentration Dependence of the Fifth-Order Two-Dimensional Raman Signal"J.Chinese Chem.Soc.. 47. 631-635 (2000)
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[Publications] K.Tominaga: "Spectroscopic Application of THz Radiation Generated by Ulrtafast Pulses-Static Far Infrared Absorption Measurements in Condensed Phases-"Advances in Multi-Photon Processes and Spectroscopy. 14. 317-338 (2001)
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[Publications] K.Saitow: "Supercritical-Fluid Cell with Devices of Variable Optical Path Length Giving Fringe-Free Terahertz Spectra"Rev.Sci.Instrum. 71. 4061-4064 (2001)
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[Publications] K.Tominaga: "Investigation of Two-Dimensional Vibrational Spectra by a Diagrammatic Approach"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 74(No.2),. 279-286 (2001)
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[Publications] K.Ohta: "Excited-State Dynamics of all-trans-1,3,5,7-Octatetraene in Solution. Direct Observation of the Internal Conversion from the S_2 to S_1 State and Relaxation Process in the S_1 State""J.Phys.Chem.,. (in press).