2002 Fiscal Year Annual Research Report
分子配向により観測できる化学反応の立体ダイナミクス過程
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12440165
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Research Institution | Osaka University |
Principal Investigator |
笠井 俊夫 大阪大学, 大学院・理学研究科, 教授 (20152613)
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Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
岡田 美智雄 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助手 (30281116)
蔡 徳七 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助手 (20273732)
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Keywords | 分子配向効果 / 立体ダイナミクス / 水素結合型(DCl)_2二量体 / 六極電場配向法 / [ClDCl]遷移状態 / ドプラー選別飛行時間法 / ホット水素表面反応機構 / 単一Ω状態OHラジカル |
Research Abstract |
1)六極電場非破壊選別とドプラー選別飛行時間測定を用いた新しい実験法により水素結合型クラスターDCl二量体のレーザー光解離ダイナミクスを解明した。その結果、遷移状態近傍にある直線型不安定化学種[ClDCl]の振動状態を直接観測することができた。振動構造解析の理論計算を行った結果、実験で得られた振動数は安定DCl分子と大きく異なり、v=0,1,2,3準位間のエネルギーはそれぞれ、1496,809,1488cm^<-1>であると帰属できた。 2)水分子の電気放電により高密度の超音速OH(^2Π)ラジカルビーム生成し、1m長の六極電場を用いてΩ量子状態を非破壊選別した。レーザー誘起蛍光法(LIF)でOHラジカルのΩ状態を分離した集束曲線を得ることに成功した。偏光レーザーでアライメントさせたNO分子と交差させてNO_2分子の検出を試みたが、LIF信号が微弱なため検出できなかった。検出法の改良が今後の課題である。 3)表面反応における分子配向効果を直接観測するため、1m長の六極電場を用いた超高真空対応型配向分子ビームラインを制作した。またそれを用いて、配向塩化メタン分子ビームを超高真空下で発生させることに成功した。配向CH_3Cl分子ビームは|JKM>=|111>に86%占有分布している期待通りの配向特性であった。 4)Ir(100)及びIr(111)単結晶表面における水素分子の解離吸着は、表面と非平衡状態にある表面近傍の原子状水素を経由する「ホット原子機構」に基づくことを反応速度解析によりはじめて実証した。
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Research Products
(6 results)
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[Publications] M.Okada, M.Nakamura, K.Moritani, T.Kasai: "Dissociative Adsorption of Hydrogen on Thin Au Films Grown on Ir{111}"Surface Science. 523. 218-230 (2003)
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[Publications] K.Imura, H.Ohoyama, T.Kasai: "Metal-Ligand Interaction of Ti-C_6H_6 Complex Size-Selected by a 2 m-Long Electrostatic Hexapole Field"Chem.Phys.Lett. 369. 55-59 (2003)
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[Publications] D.-C.Che, M.Hashinokuchi, T.Kasai, D.Kobayashi, M.Mitani, Y.Yoshioka: "Vibrational Structure of Linear [ClDCl] Transition region Species Formed by 243-nm Photodissociation of (DCl)"Bull.Pol.Acad.Sci.Chem.. 50. 491-499 (2002)
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[Publications] S.Okada, H.Ohoyama, T.Kasai: "Nuclear-excited Feshbach resonance in the Ar(^3P) + CH_3Br Penning ionization reaction under orientation and velocity specified collisions"J.Chem.Phys. 117. 7925-7930 (2002)
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[Publications] S.Okada, H.Ohoyama, T.Kasai: "Stereo-selectivity in the Penning ionization reaction of CH_3X(X=Xl, Br, I)+Ar(^3P)CH_3X_+ +Ar+e"Chem.Phys.Lett. 355. 77-81 (2002)
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[Publications] M.Okazaki, K.Toriyama, K.Oda, T.Kasai: "Mechanism of the magnetic field dependence for the liquid phase photoreaction in the nanotube of MCM-41"Phys.Chem.Chem.Phys.. 4. 1201-1205 (2002)