三次元網目構造型リン酸ジルコニウムによる放射性セシウムの永久固定化処理技術の確立

2000 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 12558057
• Research Institution: Niihama National College of Technology
• Principal Investigator: 中山 享 新居浜工業高等専門学校, 生物応用化学科, 助教授 (50300637)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 伊藤 克彦 第一稀元素化学工業(株), 開発部, 部長
• Keywords: 放射性セシウム / リン酸ジルコニウム / 永久固定化 / 浸出特性 / 高レベル廃棄物 / セラミックス / 三次元網目構造 / 水熱合成

Research Abstract

ZrOCl_2、H_3PO_4及びH_2C_2O_4の混合溶液から水熱反応で合成したNH_4Zr_2(PO_4)_3を熱分解することにより調製したHZr_2(PO_4)_3を用いてCsの永久固定化を検討したところ、現在までに以下のことが判明した。CsNO_3/HZr_2(PO_4)_3=0.2〜1.0範囲での混合物を600〜1200℃で熱処理を行い、Csの固定化を図った。700℃で処理したCsNO_3/HZr_2(PO_4)_3=0.4永久固定化体は、最も多いCs固定量(CsNO_3/HZr_2(PO_4)_3モル比が0.4で、およそ10wt%のCsになる)で、160℃のオートクレイブ中でのいくつかの溶媒に対して最小のCs浸出率を示した。その固定化体の160℃オートクレイブ中24時間の浸出試験結果は、原子吸光分光光度計により測定したCsイオン浸出率でみると、純水、海水、0.1N-HCl、0.5N-HCl、1N-HCl、1.5N-HCl及び1N-NH_3に対して、<10^<-10>、1.0×10^<-7>、<10^<-10>、<10^<-10>、4.7×10^<-9>、2.2×10^<-8>及び2.1×10^<-7>g・cm^<-2>・day^<-1>であり、従来のホウケイ酸ガラスなどのCs固定化体についての文献に示されている最も高い耐Cs浸出特性の値である10^<-6>g・cm^<-2>・day^<-1>桁以上の浸出率に対して非常に優れていることがわかった。さらに、700℃で処理したCsNO_3/HZr_2(PO_4)_3=0.4永久固定化体は0.1N-HCl水溶液中250℃でも4.89x10^<-8>g・cm^<-2>・day^<-1>と良好な耐Cs浸出特性を示した。また、上記に浸出試験後のサンプルは、電子顕微鏡観察及び粉末X線回折測定から、外観及び結晶構造の変化は認められなかった。

Research Products

• [Publications] 伊藤克彦,中山享: "種々のNASICON型リン酸ジルコニウムの合成"Journal of the Ceramic Society of Japan. 109巻4号. 348-351 (2001)
• [Publications] S.Nakayama,N.Takahashi and K.Itoh: "Leaching property of cesium immobilized by zirconium phosphate under high temperature"Journal of Materials Science Letters. 20巻. (2001)