遷移ダイナミックスの規則性・非統計性と化学反応動力学理論

2000 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 12640498
• Research Institution: Kobe University
• Principal Investigator: 小松崎 民樹 神戸大学, 理学部, 助教授 (30270549)
• Keywords: 化学反応理論 / 位相空間遷移状態理論 / 非再交差経路 / 化学反応の規則性 / アルゴンクラスターの異性化反応 / 正準変換摂動理論

Research Abstract

1.研究代表者がシカゴ大学在籍中に開発した「任意の停留点(局所安定点、鞍点、…)領域の運動の規則性・非統計性を解析し、鞍点領域の位相空間から反応ボトルネックを抽出することを可能にする」リー正準変換摂動論プログラムの改良・高速化を行った。
2.遷移動力学を記述する重要な少数(射影)自由度を抽出し、多次元位相空間上の化学反応bottleneckおよび位相空間上の複雑な反応遷移過程を可視化する手法を新規に開発した。アルゴンクラスターの異性化反応にその手法を適用し、遷移状態領域にはエネルギーが増大するに従って、従来知られていなかった(位相空間の)反応座標と非反応性座標の間にbottleneckが形成され、それが反応の進行を阻害する方向に働くことを見出した。現在、その研究成果を J.Chem.Phys.およびProc.Nat.Acad.Sci.USAへ投稿中である。
3.principal component解析および埋め込み論とQuenching法を融合させて、"ランダム"な運動形態のなかから(局所的な)規則構造を抽出し、ダイナミックスの規則性とポテンシャルエネルギー面の局所幾何学との関係を解析する汎用プログラムの開発を行った。現在、βシート蛋白質モデルの46ビーズモデルの折れ畳みダイナミックスに対して解析を進めている。
1,2に関する研究成果の一部は国内の2つのシンポジウムにおいて講演(依頼)し、そのレビューを京都大学基礎物理学研究所発行の「物性研究」に執筆(依頼)した。また、3に関するpreliminaryな研究成果を発表をする。

Research Products

• [Publications] 小松崎民樹: "化学反応の「揺らぐ」世界における力学的決定性-70年来の非再交差仮説の解決-"物性研究. 76・1(発表予定). 1-44 (2001)
• [Publications] 小松崎民樹: "複雑な多谷ポテンシャルエネルギー面上で生起する動力学諸問題-力学的決定性と統計性の中間領域を探る-"物性研究. 76・1(発表予定). 57-62 (2001)
• [Publications] Tamiki Komatsuzaki: "Local regularity and Non-recrossing Path in Transition States-A New Strategy in Chemical Reaction Theories"Journal of Molecular Structure (THEOCHEM). 506. 55-70 (2000)