2012 Fiscal Year Annual Research Report
マクロスケールでの自己組織化と外部刺激制御を融合した新規機能性超分子材料の創製
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12J00032
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
中畑 雅樹 大阪大学, 大学院・理学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Keywords | フェロセン / シクロデキストリン / ホスト-ゲスト相互作用 / 伸縮ゲル / アクチュエータ |
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| Research Abstract |
本年度は、当初の研究実施計画に挙げた2つの課題「(1)分子認識のマクロスケールでの可視化と外部刺激による制御」「(2)超分子導入ヒドロゲルを用いた刺激伸縮性材料の構築」のうち特に(2)について以下の研究を実施した。
近年、さまざまな外部刺激に応答してその物性を制御できる材料が注目を集めている。ここにホスト-ゲスト相互作用などの超分子科学的アプローチを取り入れることにより、生体系を模した、あるいはそれを超えるような高度な機能性材料の構築が期待される。これまでに温度・pH・光などの外部刺激に応答する超分子ヒドロゲルが数多く報告されてきたが、酸化還元応答性とホスト-ゲスト相互作用とを組み合わせて、超分子ヒドロゲルの形態をマクロスケールで制御した報告例はほとんどなかった。本年度の研究では、グルコース単位からなる環状オリゴ糖であるβ-シクロデキストリン(βCD)と有機金属錯体であるフェロセン(Fc)とが形成する包接錯体を、超分子的な架橋点として導入した高分子ヒドロゲルを作製した。βCDとFcは、Fcが還元状態では包接錯体を形成し、Fcを一電子酸化しフェロセニウムカチオン(Fc^+)とすることで包接錯体が解離することが分かっている。ゲルの形状を保つための化学架橋点は固定したままで、超分子架橋点の形成と解離を酸化還元刺激によって自在に制御することで、βCD-Fcを導入したゲルはあたかも筋肉のように可逆的に伸縮した。さらに、酸化還元のエネルギーを入力エネルギーとし、実際に外部に対する力学的仕事という形でエネルギーを変換することができる駆動素子(アクチュエータ)としてこのゲルが利用可能であることを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度の研究成果(課題(2)に関して、「Redox-Generated Mechanical Motion of Supramolecular Polymeric Actuator Based on Host-Guest Interactions」というタイトルで論文を執筆し、Angewandte Chemie International Edition誌に掲載予定である。
課題(1)に関しても、論文執筆には至っていないが順調に結果は出始めており、次年度には論文として投稿できる見通しが立っている。全体としてはおおむね順調に進展していると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の研究の方向性としては、主に研究課題(1)「分子認識のマクロスケールでの可視化と外部刺激による制御」
に重点を置いて研究を推進していく。ゲルや硬質材料上に様々な分子認識モチーフを修飾し、それらの間のマクロスケールでの自己組織化を外部刺激によって制御する。認識モチーフとしては、シクロデキストリン-ゲスト分子のみならず、ボロン酸-ジオール間のpH応答性を有する可逆的共有結合形成、DNAの二重らせん形成等の相互作用も視野に入れている。これらの相互作用を巧みに利用し、我々の目で見えるスケールで分子認識を可視化し制御する。既にいくつかの系について成果は出始めており、このまま引き続き研究を推進していく予定である。
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