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2014 Fiscal Year Annual Research Report

対流圏におけるハロゲン不均一反応の研究

Research Project

Project/Area Number 12J00277
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

坂本 陽介  北海道大学, 地球環境科学研究院, 特別研究員(PD)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2015-03-31
Keywordsハロゲン化学 / 対流圏化学 / 不均一反応 / オゾン反応 / 化学イオン化質量分析計
Outline of Annual Research Achievements

ハロゲンは地表の7割を占める海洋上で有意な量が存在し、全球的なオゾン消費に大きな影響を持つことが報告されている重要な化学種である。本研究課題では、不均一反応を通じた定性的なハロゲンの生成、及び大気への放出メカニズムの解明と、気液相間の取り込み係数、放出係数など、定量的なパラメータの決定を行い、大気化学への定量的な寄与を見積もることを最終的な目標として研究を行った。初年度の研究においてハロゲンを高感度で測定可能なことが判明したため新規に導入した負イオン化学イオン化質量分析計を、二年度に続き本年度もハロゲン不均一反応の研究へ応用し、濡れ壁管反応管を用いた実験において臭素イオン-オゾン不均一反応における臭素の放出係数を測定した。二年度次においては液相モデルに基づく実験結果の定性的な考察をおこなっていたが、本年度では、拡散、物質移動、液相反応を組み込んだ気液二相系反応モデルを構築し、数値計算によるモデルシミュレーションを行い実験結果と定量的に比較し、反応メカニズムの詳細を検討した。比較の結果、構築したモデルは臭素イオン-オゾン不均一反応による臭素放出のオゾン濃度依存、臭素イオン濃度依存及びpH依存の定量的に再現できることが判明した。大気化学における不均一反応への界面反応の寄与を定量的に評価した報告は未だ非常に少なく、本研究の知見は対流圏におけるハロゲン化学の理解に大きく貢献するものである。この濡れ壁反応管を用いた臭素-オゾン反応における臭素放出は、第20回大気化学討論会において発表された。また、本研究で構築したモデルシミュレーションにより、実大気での取り込み係数、放出係数など、定量的なパラメータを計算し、大気化学への定量的な寄与の評価を行った。現在これらの結果をまとめ、学術論文への投稿を準備している。

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (10 results)

All 2014

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (8 results)

  • [Journal Article] イソプレンのオゾン酸化による低分子ジカルボン酸、オキソカルボン酸、グリオキサール、メチルグリオキサールの生成:GC/MSによる酸化生成物の解析2014

    • Author(s)
      河村公隆、立花英里、坂本陽介、廣川淳
    • Journal Title

      Researches in organic geochemistry

      Volume: 30 Pages: 37-41

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Analysis of Secondary Organic Aerosols from Ozonolysis of Isoprene by Proton Transfer Reaction Mass Spectrometry2014

    • Author(s)
      S.Inomata, K. Sato, J. Hirokawa, Y.Sakamoto, H. Tanimoto, M. Okumura, S. Tohno, T. Imamura
    • Journal Title

      Atmospheric Environment

      Volume: 97 Pages: 397-405

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2014.03.045

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] オゾン-臭化物イオンの気相-液相不均一反応による臭素分子生成(2)―二相系化学拡散モデルとの比較2014

    • Author(s)
      合田元清、坂本陽介、廣川淳
    • Organizer
      第20回大気化学討論会
    • Place of Presentation
      府中グリーンプラザ本館、東京都府中市
    • Year and Date
      2014-10-27 – 2014-10-29
  • [Presentation] シクロヘキセンの気相オゾン分解から粒子生成に対するラジカル捕捉剤の効果2014

    • Author(s)
      矢嶋亮次、坂本陽介、猪俣敏、廣川淳
    • Organizer
      第20回大気化学討論会
    • Place of Presentation
      府中グリーンプラザ本館、東京都府中市
    • Year and Date
      2014-10-27 – 2014-10-27
  • [Presentation] イソプレンのオゾン酸化を通じた二次粒子生成への水蒸気効果2014

    • Author(s)
      坂本陽介、矢嶋亮次、猪俣敏、廣川淳
    • Organizer
      第20回大気化学討論会
    • Place of Presentation
      府中グリーンプラザ本館、東京都府中市
    • Year and Date
      2014-10-27 – 2014-10-27
  • [Presentation] イソプレンのオゾン酸化による有機エアロゾル生成:SOAトレーサーとジカルボン酸・オキソ酸・α-ジカルボニルの経時変化2014

    • Author(s)
      河村公隆、立花英里、小野かおり、坂本陽介、廣川淳
    • Organizer
      第20回大気化学討論会
    • Place of Presentation
      府中グリーンプラザ本館、東京都府中市
    • Year and Date
      2014-10-27 – 2014-10-27
  • [Presentation] Kinetic Study of Bromine Release from Heterogeneous Reactions of Gaseous Ozone with Aqueous Bromide2014

    • Author(s)
      Y.Sakamoto, M. Goda, J. Hirokawa
    • Organizer
      13th Quadrennial iCACGP Symposium and 13th IGAC Science Conference on Atmospheric
    • Place of Presentation
      ナタール、ブラジル
    • Year and Date
      2014-09-22 – 2014-09-26
  • [Presentation] Study of Secondary Organic Aerosol Formation from Ozonolysis of Unsaturated Hydrocarbons2014

    • Author(s)
      Y.Sakamoto, S.Inomata, J.Hirokawa
    • Organizer
      13th Quadrennial iCACGP Symposium and 13th IGAC Science Conference on Atmospheric
    • Place of Presentation
      ナタール、ブラジル
    • Year and Date
      2014-09-22 – 2014-09-26
  • [Presentation] Production of low molecular weight dicarboxylic acids, w-oxoacids, pyruvic acid, lyoxal and methylglyoxal via ozone oxidation of isoprene2014

    • Author(s)
      K.Kawamura, E. Tachibana, Y. Sakamoto, J. Hirokawa
    • Organizer
      13th Quadrennial iCACGP Symposium and 13th IGAC Science Conference on Atmospheric
    • Place of Presentation
      ナタール、ブラジル
    • Year and Date
      2014-09-22 – 2014-09-26
  • [Presentation] Oligomer formation reactions of Criegee intermediates in ozonolysis of unsaturated hydrocarbons2014

    • Author(s)
      Y. Sakamoto, S. Inomata, J. Hirokawa
    • Organizer
      第30回化学反応討論会
    • Place of Presentation
      イーグレ姫路、兵庫県姫路市
    • Year and Date
      2014-06-04 – 2014-06-06

URL: 

Published: 2016-06-01  

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