環境微粒子中プルトニウム同位体比迅速分析法の開発

2013 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 12J04488
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 能任 琢真 名古屋大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
• Keywords: 保障措置 / 原子核乾板 / 共鳴イオン化 / 同位体分析 / 補正法

Research Abstract

本研究では、高空間分解能を有する原子核乾板を用いることで、核物質を含む粒径1μm未満の微粒子試料から放出されるα粒子飛跡(αT)と核分裂飛跡(FT)を読み出し、試料のスクリーニング及びプルトニウムの同位体比の事前評価を行った後、高繰り返し率チタンサファイアレーザーを利用したレーザー共鳴イオン化質量分析法(RMS)を用いた同位体比分析により、保障措置環境試料の迅速・効率的な分析手法の開発を目的としている。平成25年度は事前評価法、同位体比分析法に関して下記の項目の開発を進めた。
(1)原子核乾板を用いた微粒子試料中の核物質事前評価の開発
・原子核乾板中飛跡の自動読み出しアルゴリズムの改良を行い、実験により原子核乾板(NIT)に記録された長さ14μm以上のαTの飛跡長分布が、モデル計算で得られた結果とよく一致することが確認出来た。
・粒径1μmのPuO_2微粒子起因のαTがNIT中で飛跡長22～25μmと算出出来ることから、同乾板を使ったプルトニウム起因αT読み出しの適用可能性が得られた。
(2)RIMSシステムの整備および補正法の開発
・共鳴イオン化にレーザーを2本使用した場合のレーザーH-L照射タイミングに対するイオン信号量の相関モデルを作成し、補正法への適用を検討した。
・フィラメントの抵抗加熱からなる安定原子源、高繰り返し率(5kHz)チタンサファイアレーザー、飛行時間型質量分析器を組み合わせたRIMSシステムの整備と、システムの各種信号の取り込み回路およびソフトウェアを開発した。
・上記システムを用いたTiの1色1段および2色2段イオン化を行い、特に1色1段イオン化時の同位体比の波長依存性を調べ、補正により測定値を真値(天然同位体比)に近づけることが可能であることを明らかにした。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度中の研究により、事前評価法ではNITを用いたプルトニウム起因α粒子飛跡読み出しの適用可能性を実験的に示し、また、飛行時間型のRIMSにおいて波長を使った補正の有用性を示すなど着実な進展が見られる。一方で、RIMSの原子源の影響を抑制するため、フィラメント原子源のみに着目して研究を進めていることから、おおむね順調であると評価した。

Strategy for Future Research Activity

本研究の最終年度となる平成26年度は、主に以下の3点を行う。(1)NITを用いた微粒子試料起因飛跡の読み出しから、事前評価法の適用性を評価する。(2)安定原子源を用いたRIMS補正法の開発による高精度分析の実証を行う。特に、システムの複数のパラメーターの変動を多次元データとして解析し、その相関を利用した補正法の確立を目指す。(3)プルトニウムの模擬物質としてウランを対象とした同位体比測定を行い、本提案手法の評価を行う。

Research Products

• [Journal Article] Development of a gas cell-based laser ion source for RIKENPALIS (2013)
  • Author(s): T. Sonoda, M. Wada, H. Tomita, C. Sakamoto, T. Takatsuka, T. Noto, H. Iimura, Y. Matsuo, T. Kubo, T. Shinozuka, T. Wakui, H. Mita, S. Naimi, T. Furukawa, Y. Itou, P. Schury, H. Miyatake, S. Jeong, H. Ishiyama, Y. Watanabe, Y. Hirayama
  • Journal Title: Hyperfine Interactions Volume: 216 Pages: 103-107
  • DOI: 10.1007/s10751-013-0817-6
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Development of High Resolution Resonance Ionization Mass Spectrometry (2013)
  • Author(s): T. Takatsuka, H. Tomita, T. Sonoda, V. Sonnenschein, C. Sakamoto, H. Mita, T. Noto, C. Ito, S. Maeda, T. Iguchi, M. Wada, K. Wendt, I. Moore
  • Journal Title: Hyperfine Interactions Volume: 216 Pages: 41-46
  • DOI: 10.1007/s10751-013-0824-7
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Development of resonance ionization in a supersonic gas-jet for studies of short-lived and long-lived radioactive nuclei (2013)
  • Author(s): T. Takatsuka, H. Tomita, V. Sonnenschein, T. Sonoda, Y. Adachi, C. Sakamoto, H. Mita, T. Noto, C. Ito, S. Maeda, T. Iguchi, M. Wada, K. Wendt, I. Moore
  • Journal Title: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B Volume: 317 Pages: 586-589
  • DOI: 10.1016/j.nimb.2013.05.054
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 放射性核種分析のためのレーザー共鳴イオン化-飛行時間型質量分析計に関する研究 (2014)
  • Author(s): 古田雄仁、能任琢任、高松峻英、富田英生、Klaus Wendt、井口哲夫
  • Organizer: 第12回同位体科学研究会
  • Place of Presentation: 産業技術総合研究所 臨海副都心センター(東京都江東区)
  • Year and Date: 2014-02-28
• [Presentation] レーザー共鳴イオン化に基づく放射性核種分光分析法の開発 (2014)
  • Author(s): 富田英生, 井口哲夫, Klaus Wendt, 能任琢真, 園田哲, 和田道治
  • Organizer: 日本学術振興会「放射線科学とその応用第186委員会」第10回研究会/「マイクロビームアナリシス第141委員会」第155回研究会合同研究会
  • Place of Presentation: 東京大学 本郷キャンパス(東京都文京区)
  • Year and Date: 2014-01-31
  • Invited
• [Presentation] 注入同期チタンサファイヤレーザーを用いた高分解能共鳴イオン化分光法の開発 (2013)
  • Author(s): 高松峻英、足立義貴、高塚卓旦、古田雄仁、能任琢真、富田英生、クラウスベント、井口哲夫、園田哲、和田道治
  • Organizer: 日本原子力学会中部支部第45回研究発表会
  • Place of Presentation: 名古屋大学(愛知県名古屋市)
  • Year and Date: 2013-12-17
• [Presentation] Alpha track analysis using nuclear emulsion toward preselecting method for safeguards environmental sample analysis (2013)
  • Author(s): T. Noto、Y. Sakai、H. Tomita、J. Kawarabayashi、T. Naka、K. Morishima、T. Nakano、M. Nakamura、T. Iguchi
  • Organizer: 17th International Conference on Solid State Dosimetry (SSD17)
  • Place of Presentation: Mar Hotel Recife (Recife, Brazil)
  • Year and Date: 2013-09-24
• [Presentation] 高繰り返し率注入同期チタンサファイヤレーザーの放射性核種分光分析への応用 (2013)
  • Author(s): 足立義貴、富田英生、Volker Sonnenshein、高塚卓旦、古田雄仁、Sebastian Reader、Thomas Fischbach、Amin Hakimi、Johannes Rossnagel、Klaus Wendt、Norbert Trautmann、能任琢真、井口哲夫、園田哲、和田道治
  • Organizer: 第74回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 同志社大学京田辺キャンパス(京都府京田辺市)
  • Year and Date: 2013-09-17
• [Presentation] 中性子ドシメトリに向けた核異性体選択的ガスジェットレーザー共鳴イオン化に基づく^<93m>Nb微量分析法の開発 (2013)
  • Author(s): 高塚卓旦、富田英生、フォルカゾネンシャイン、園田哲、能任琢真、足立義貴、伊藤主税、前田茂貴、井口哲夫、和田道治、クラウスベント、イアンムーア
  • Organizer: 第74回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 同志社大学京田辺キャンパス(京都府京田辺市)
  • Year and Date: 2013-09-17
• [Presentation] レーザー共鳴イオン化を用いた環境微粒子中核物質迅速分析法の開発 (2013)
  • Author(s): 能任琢真、高塚卓旦、足立義貴、古田雄仁、坂井陽介、富田英生、河原林順、中竜大、森島邦博、中野敏行、中村光廣、下山哲矢、井口哲夫、Klaus Wendt
  • Organizer: 2013年放射線夏の学校
  • Place of Presentation: 国民宿舎「ひびき」(福岡県宗像市)
  • Year and Date: 2013-08-06
• [Presentation] 原子核乾板を用いた環境微粒子中プルトニウム同位体比迅速評価のための基礎検討 (2013)
  • Author(s): 能任琢真、坂井陽介、河原林順、井口哲夫、中竜大、森島邦博、中野敏行、中村光廣、富田英生、下山哲矢
  • Organizer: 平成25年度エンライトニングセミナー
  • Place of Presentation: 東京理科大学 森戸記念館 (東京都新宿区)
  • Year and Date: 2013-07-06
• [Presentation] Study on Environmental Particle Analysis Containing Nuclear Materials by Resonance Ionization Mass Spectrometry (2013)
  • Author(s): T. Noto, H. Tomita, J. Kawarabayashi, T. Iguchi, T. Shimoyama, K. Wendt
  • Organizer: International Conference on Laser Applications in Nuclear Engineering (LANE'13)
  • Place of Presentation: パシフィコ横浜(神奈川県横浜市)
  • Year and Date: 2013-04-25
• [Presentation] Development of Injection Locked Ti : Sapphire Laser System for Trace Isotope Analysis (2013)
  • Author(s): Y. Adachi, Y. Furuta, H. Tomita, T. Takatsuka, C. Sakamoto, T. Noto, T. Iguch, K. Wendt
  • Organizer: International Conference on Laser Applications in Nuclear Engineering (LANE'13)
  • Place of Presentation: パシフィコ横浜(神奈川県横浜市)
  • Year and Date: 2013-04-25