2003 Fiscal Year Annual Research Report
アルコール改質による水素製造のための酸化反応場の触媒設計
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13126202
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
荒井 正彦 北海道大学, 大学院・工学研究科, 教授 (60125490)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
岩佐 信弘 北海道大学, 大学院・工学研究科, 助手 (30223374)
藤田 進一郎 北海道大学, 大学院・工学研究科, 助手 (80156869)
下川部 雅英 北海道大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (40125323)
白井 誠之 産業技術総合研究所, 超臨界流体研究センター, 主任研究員 (70250850)
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| Keywords | メタノール水蒸気改質 / 水素製造 / Cu / ZnO触媒 / Pd-Zn合金触媒 |
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| Research Abstract |
本研究では、アルコール水蒸気改質による水素製造に対し、高い活性を示す銅系触媒および遷移金属触媒の調製条件を明らかにするとともに酸素を共存させたときの水蒸気改質特性について検討した。
Cu/ZnO共沈触媒の調製条件の最適化
共沈法により調製したCu/ZnO触媒のメタノール水蒸気改質に対する活性が前駆体の構造により異なり、aurichalcite構造の前駆体から調製した触媒がmalachiteやhydrozincite構造の前駆体から調製した触媒よりも高い活性を示し、工業用銅触媒の2倍以上の活性を与えることを明らかにした。
高分散pd-Zn合金触媒の調製
CeO_2にPdとZn成分を担持した後、還元を行うことにより、CeO_2上にPd-Zn合金が生成すること、この触媒がメタノール水蒸気改質に対し高い活性および選択性を示すことを見出した。さらに、PdおよびZnの担持方法や組成、焼成および還元条件の最適化を図ることにより、従来のPd/ZnOの還元により調製したPd-Zn合金触媒よりも高活性な触媒の調製に成功した。この触媒は、Cu触媒が失活する350℃以上においても活性の低下が認められず、優れた熱安定を示すことを明らかにした。
酸素共存下でのメタノール水蒸気改質の特性評価
メタノール水蒸気改質を酸素共存下で行なうと、Cu/ZnOおよびPd-Zn合金触媒上ではメタノール部分酸化反応(CH_3OH+1/2O_2→2H_2+CO_2)が迅速に進行し、メタノール転化率および水素生成速度が著しく増加することを明らかにした。特に低温においてその効果が顕著であり、酸素共存下の反応における水素生成速度は、非共存下の速度の10倍以上に増加することを見出した。
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[Publications] S.Fujita: "Preparation of a coprecipitated Cu/ZnO catalyst for the methanol synthesis from CO_2 - effects of the calcination and reduction conditions on the catalytic performance"Appl.Catal.A : General. 207. 121-128 (2001)
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[Publications] S.Fujita: "Dehydrogenation of ethanol over Cu/ZnO catalysts prepared from various coprecipitated precursors"React.Kinet.Catal.Lett.. 73. 367-372 (2001)
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[Publications] N.Iwasa: "New catalytic functions of Pd and Pt catalysts for hydrogenolysis of methyl formate"React.Kinet.Catal.Lett.. 74. 93-98 (2001)
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[Publications] N.Iwasa: "Selective hydrogenation of acetonitrile to ethylamine using palladium-based alloy catalysts"Phys.Chem.Chem.Phys.. 4. 5414-5420 (2002)
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[Publications] N.Iwasa: "New supported Pd and Pt alloy catalysts for steam reforming and dehydrogenation of methanol"Topics in Catal.. 22. 215-224 (2003)
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[Publications] N.Iwasa: "Effect of Zn addition to supported Pd catalysts in the steam reforming of methanol"Appl.Catal.A : General. 248. 153-160 (2003)
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[Publications] N.Iwasa: "Hydrogen Production by Steam Reforming of Methanol"J.Chem.Eng.Japan. 37. 286-293 (2004)
