複合金属酸化物触媒の新規かつ簡便合成法の開発に関する研究

2003 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 13450335
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: 寺岡 靖剛 九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 教授 (70163904)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 佐々木 一成 九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 助教授 (80322296)
• Keywords: 複合金属酸化物触媒 / ペロブスカイト型酸化物 / 高表面積酸化物 / 微粒子 / 逆均一沈殿法

Research Abstract

本年度はアルカリ水溶液やそれ以外の沈殿剤を用いた逆均一沈殿法、水熱合成法および担体細孔内を利用したアルミナ担持ペロブスカイト触媒調製の検討を行い、以下のような結果を得た。
・沈殿剤としてアルカリ水溶液の代わりにシュウ酸、あるいは炭酸塩水溶液を用いた逆均一沈殿法によってもLaMnO_3およびLaFeO_3の合成が可能であった。ただし、アルカリ水溶液を用いた場合と比較し、ペロブスカイト相生成温度を低下させることはできないことがわかった。
・逆均一沈殿法で得たLa-Fe(OH)n前駆体を水熱処理することにより、単一相ではないがLaFeO_3相の生成が確認できた。このときの実験条件としては溶液のpH調整が最も重要で、今回は9.0〜10.8の範囲が最適であることを見出した。しかし、La-Co系ではペロブスカイト相の生成が確認できなかった。
・アルミナ担体の細孔内を空間規制された反応場として利用した担持ペロブスカイト触媒合成の検討として、細孔内逆均一沈殿法(アルカリ水溶液、次に金属硝酸塩水溶液を細孔容積と同量になる割合でアルミナに吸い取らせ、細孔内で水酸化物前駆体を合成する方法)を行った。その結果、La-Fe系、La-Co系ともにXRDの結果からペロブスカイト相の生成が確認された。また、プロパンの酸化活性試験を行ったところ、アルミナ担体と水酸化物の物理混合法や水酸化物を水溶液中でアルミナに含浸させる逆均一沈殿水酸化物含浸法に比べて高活性を示すことを見出した。
・細孔内逆均一沈殿法により得られた担持ペロブスカイト触媒は、プロパンの酸化活性に対して触媒の焼成温度依存性が見られないことが明らかになった。