2002 Fiscal Year Annual Research Report
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13650841
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| Research Institution | KYOTO UNIVERSITY |
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Principal Investigator |
田中 庸裕 京都大学, 工学研究科, 助教授 (70201621)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
人見 穣 京都大学, 工学研究科, 助手 (20335186)
船引 卓三 京都大学, 工学研究科, 教授 (70026061)
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| Keywords | 銅触媒 / アルミナ / NO還元 / 一酸化炭素 / deNOx反応 / XAFS / ESR / 自動還元 |
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| Research Abstract |
高温燃焼におけるNOxの排出は避けられず、その軽減・除去は環境保護の観点から強く要請されている。ディーゼルエンジンやリーンバーンエンジンからのNOxの軽減・除去を目指して、炭化水素を還元剤として用いた一連の研究が進められているが、活性が炭化水素の種類に依存することや触媒寿命などが障壁となっており未だ実用には至っていない。本研究においては、還元剤として一酸化炭素COを用いた反応系を構築することを目的とする。Cu/Al203系の触媒が酸素雰囲気下において三元触媒の基礎触媒であるRh/Al203と同程度、リーン領域ではそれ以上の活性を示すことが見いだされている。研究期間内で、COに対するリーン領域での触媒の状態と活性との相関を見出し、触媒系の最適化を行った。触媒活性は、銅の担持量とともに変化した。担持量1重量%の触媒が活性が最も高かったが、銅原子あたりの活性を調べると、0.25重量%のものが最も高かった。ESR、XAFSの結果から、銅表面種のうち高温処理をするとシンタリングをおこす、銅種(おもに酸化銅的)が、CO酸化に活性が高く、NO還元を阻害することがわかった。NO還元に有効な銅種は、原子単位で高分散したものであり、0.25重量%の触媒では、この活性種が主成分となる。また、昇温還元法より、この銅種は難還元性を示し、1000K以上の水素処理によっても銅(I)に還元されるだけで、金属銅にはならない。同時にこの銅種は、600K程度の温度で排気することにより、自動還元を起こすこともわかった。自動還元を光ルミネセンス、ESRスペクトルにより詳細に調べた結果、還元された銅(I)は一酸化窒素により容易に再酸化されるが酸素では再酸化されにくいことが見いだされた。本反応は、一酸化炭素により高分散銅種が還元されこれが酸化窒素と反応するものであることがわかった。一酸化炭素の存在により30%程度の一酸化窒素が還元されるため、他に存在する炭化水素を用いることができればより高い性能の触媒が開発されであろう。
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[Publications] Tomohiro Ishizuka: "Effect of Calcium Sulfate Addition on the Activity of the Absorbent for Dry Flue Gas Desulfurization"Energy & Fuels. 15. 438-443 (2001)
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[Publications] Takashi Yamamoto: "NO Reduction with CO in the Presence of O2 over Cu/Al203 (3)"Topic Catal.. 18. 113-118 (2002)
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[Publications] Takashi Yamamoto: "NO Reduction with CO in the Presence of O2 over Al203-supported and Cu-based Catalysts"Phys. Chem. Chem. Phys.. 4. 2449-2458 (2002)
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[Publications] Yasutaka Nagai: "X-ray absorption fine structure analysis of local structure of CeO2-ZrO2 mixed oxides with the same composition ratio (Ce/Zr=1)"Catal. Today. 74. 225-234 (2002)
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[Publications] Tsunehiro Tanaka: "Photoassisted NO reduction with NH3 over TiO2 photocatalyst"Chem. Commun.. 2742-2743 (2002)
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[Publications] 田中庸裕: "SPirng-8ベンディングマグネットピームラインでのXAFS"理学電気ジャーナル. 33. 42-47 (2002)
