2001 Fiscal Year Annual Research Report
ウラン・レドックスフロー電池活物質の分子設計手法による創製
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13780402
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Research Category |
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
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Research Institution | Tohoku University |
Principal Investigator |
山村 朝雄 東北大学, 金属材料研究所, 助手 (20281983)
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Keywords | ウラン・レドックスフロー電池 / テトラケトン配位子 / ウラン錯体 / バナジウム / 赤外分光電気化学 |
Research Abstract |
優れたウラン電池活物質の創製には、ウランのIII価からVI価の4つの酸化状態での錯形成を安定化する必要がある。この目的でアセチルアセトンを二量体化した2種類のテトラケトン配位子を選定し、この合成、精製を試薬会社に委託し製品を得た。この配位子とIII価からVI価の4種類の金属イオンとの錯形成定数をジオキサン-水混合溶媒中で決定したところ、配位数が多くなるにつれてテトラケトン配位子の方がアセチルアセトン配位子より大きな値を示した。ウラン電池の正極(V価、VI価)および負極(III価、IV価)の電極反応前後の配位数の変化を評価したところ、テトラケトン錯体ではどの価数でも配位子解離を伴わないことが判明し、テトラケトン錯体がウラン電池の優れた活物質になりうることを示している。 一方、ウラン電池活物質錯体の電極反応をその場観察する目的で、赤外分光法による電極反応観測装置を構築した。本年度はレドツクスフロー電池活物質であるバナジウムを例にとり、白金上の電極反応での不可逆性の観察を試みた。白金電極では炭素系PFC電極よりもピーク間電位が小さく、可逆性のよい電極反応であることが判明したが、白金電極上で促進されているこの反応機構は電極上被膜の形成によるものであることが判明した。そこで電位規制された白金電極上で赤外分光測定を行い、電極表面で生成している化学種に基づく新たな赤外振動吸収を見いだし、これに基づいてバナジウム(V価/IV価)の電極反応機構を提案した。バルク溶液化学種だけでなく電極表面上の被膜化合物が測定できるその場観察装置が構築できたことから、今後ウラン電池活物質の電極反応への適用が期待できる。
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Research Products
(3 results)
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[Publications] 山村朝雄, 塩川佳伸, 山名元, 守山裕丈: "Electrochemical investigation of uranium β-diketone complexes in polar aprotic organic solvents for redox flow battery"Electrochim. Acta. (in press).
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[Publications] 山村朝雄, 塩川佳伸, 池田泰久, 富安博: "Electrochemical investigation of tetravalent uranium β-diketones for active materials of all-uranium redox flow battery"J. Nucl. Sci. Techol.. (in press).
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[Publications] 金聖潤, 水岡, 水口浩司, 山村朝雄, 塩川佳伸, 富安博, 池田泰久: "Electrochemical Studies on [U(dmso)_9]^<4+>and [UO_2(dmso)_5]^<2+>(dmso = dimethyl sulfoxide) Complexes in DMSO"J. Nucl. Sci. Technol.. (in press).