2014 Fiscal Year Annual Research Report
金をベースとした多種合金ナノクラスター触媒の設計と不活性結合の低温での活性化
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13F03333
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
櫻井 英博 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (00262147)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
DHITAL Raghu Nath 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 外国人特別研究員
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| Project Period (FY) |
2013-04-26 – 2016-03-31
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| Keywords | 合金クラスター / パラジウム / 白金 / 炭素ーフッ素結合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
これまでにAu/Pd合金系を用いることにより、不活性結合である炭素ー塩素結合の低温での活性化に成功し、その主な要因が、合金表面上の金とパラジウムの接合面におおける協同的な酸化的付加過程にあることを明らかにしてきた。同様な手法を用いて、今度はさらに不活性な結合である炭素ーフッ素結合の活性化にチャレンジしたところ、従来のAu/Pd系では反応は進行しなかったが、金属系をPd/Pt系に変えることにより、室温領域での炭素ーフッ素結合活性化に初めて成功し、イソプロピルアルコールを溶媒及び還元剤として用いる系で、触媒的脱フッ素化反応を実現した。
これまでのハロゲン化合物の還元反応においては、例えばAu/Pd合金系で同じイソプロピルアルコールを還元剤として用いた場合、塩素に置換して導入される水素は、アルコールのα水素であり、いわゆる水素化脱ハロゲン化が進行するが、今回のPd/Pt合金系では全く反応機構が異なり、アルコール水素が導入される、いわゆるプロトン化脱ハロゲン化反応が進行していることがわかった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
目標の一つとしていた炭素ーフッ素結合の活性化に目処が立っており、十分に当初の目標に到達できる状況にある。
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| Strategy for Future Research Activity |
残り約半年の研究期間で、現在実現している炭素ーフッ素結合活性化のメカニズムの詳細を明らかにし、一定の結論を得ることを目標にする。そのために、反応基質の電子的、立体的効果や、より詳細な反応速度論研究を行い、従来の触媒系との違いを明らかにする。
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