2014 Fiscal Year Annual Research Report
反応過程における電子軌道形状の観測と実時間追跡：クーロン爆発によるアプローチ
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13J02966
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
遠藤 友随 名古屋大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 強レーザー場化学 / 分子軌道可視化 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
電子軌道形状の精密測定手法の確率を目的とし，以下のアプローチをおこなった。
【１】電子励起状態からの解離性イオン化によって生成したフラグメントイオンの解離プロセスを詳細に理解するため，フラグメント生成量の円偏光度依存性の計測をおこなった。その結果，フラグメントの生成量がレーザーパルスの円偏光度に大きく依存することが明らかとなった。この結果は，フラグメントの生成プロセスに電子の再衝突過程が含まれていることを意味し，本研究における分子軌道可視化へのアプローチがイオン化ポテンシャルの比較的小さな電子励起状態にも有効であることを示している。
【２】これまでに用いていた単色レーザー電場は対称な電場振幅を有するため，解離過程によって生成したフラグメントの空間異方性から分子軌道の非対称性に関する情報を取り出すことが困難であった。この問題を解決するために，基本波パルスと第二次高調波パルスを重ね合わせることで得られる非対称レーザー電場の発生システムを構築した。さらに，非対称レーザーパルスの特性を決定づけるパラメーターである基本波パルスと第二次高調波パルスの強度比と位相差を決定した。また，得られた非対称レーザーパルスを非対称な２原子分子である NO 分子に照射し，解離性イオン化によって生成したフラグメントイオンの空間異方性を運動量画像法を用いて測定した。その結果，フラグメントの運動量分布はレーザー偏光方向に対して 35° 方向にピークが観測された。また，フラグメントの異方性は非対称レーザーパルスの形状に強く依存する非対称性を示し，本手法により分子軌道の非対称性に関する情報を読み出せることが示された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は，解離性イオン化によって生成するフラグメントの解離プロセスの詳細な理解，非対称レーザーパルスの発生システムの構築とその評価をおこなった。特に非対称レーザーパルスを用いた研究により，これまでの単色レーザー電場では困難であった分子軌道の非対称性の情報を読み出すことが可能であることが示された。これにより，従来よりも詳細な軌道の可視化が可能となった。
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| Strategy for Future Research Activity |
対称な分子の非対称解離過程の解明，化学反応過程に伴う電子ダイナミクスの可視化など非対称レーザーパルスを用いて新たな分子・電子ダイナミクスの観測を目的とし研究を推進する。また，電子-イオンコインシデンス計測を導入することで，より詳細に化学反応過程における電子ダイナミクスの情報の読み出しへとアプローチをおこなう。
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