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2015 Fiscal Year Annual Research Report

多電子貯蔵型人工光合成分子デバイスの開発

Research Project

Project/Area Number 13J05098
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

北本 享司  九州大学, 理学研究院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Keywords人工光合成 / 光誘起電子移動 / 水素生成 / 分子触媒 / 多電子貯蔵 / ルテニウム錯体 / ビオローゲン / 光化学
Outline of Annual Research Achievements

近年、化石燃料の枯渇や地球温暖化などの環境問題が深刻化しており、太陽光エネルギーを貯蔵可能な化学的エネルギーに変換することのできる人工光合成システムの開発が進められている。その中でも、水の可視光分解による水素製造法は環境に負荷を与えることなくクリーンエネルギーを製造できる点で重要視されている。天然の光合成は、単一の色素サイトを用いた光誘起電子移動を繰り返し行い、生成した複数の高エネルギー電子、及び正孔を効率よく貯蔵するシステムを構築している。このような複数の電子、及び正孔を光化学的に貯蔵する人工システムの構築は、水からの水素生成、及び酸素発生反応のような多電子反応を効率よく促進する上で重要となる。これまでに、光多電子貯蔵機能を示す人工システムの報告例はいくつかあるものの、生体系のように、単一の色素サイトを用い、逐次的に複数の電子を移動させ、貯蔵する分子システムの構築例は非常に少ない。また、このような光多電子貯蔵系を水素生成反応へ応用した研究例は更に希少である。そこで本研究では、単一のルテニウム色素部位、及び複数のビオローゲンアクセプターから成る光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、光化学的な水素生成反応への応用を試みた。具体的には、単一のルテニウム色素に対し、ビオローゲンを2、4、8個導入した光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、その光多電子貯蔵機能について研究を行った。その結果、導入したアクセプター数の増加に伴い、電子貯蔵速度、及び最大電子貯蔵数が増大することが確認された。また、これらの錯体に対し、ナノ秒過渡吸収過渡吸収スペクトルの測定を行い、電荷分離状態の寿命について評価したところ、電子アクセプター数が増加するにつれ、長寿命化することが明らかになった。この結果は、電子受容サイト間の電子マイグレーション効果により、電荷分離状態の長寿命化が達成されたことを示している。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (6 results)

All 2016 2015

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (3 results)

  • [Journal Article] Molecular photo-charge-separators enabling single-pigment-driven multi-electron transfer and storage leading to H2 evolution from water2016

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto, Makoto Ogawa, Gopalakrishnan Ajayakumar, Shigeyuki Masaoka, Heinz-Bernhard Kraatz and Ken Sakai
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry Frontier

    • DOI

      DOI: 10.1039/C5QI00150A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photochemical H2 Evolution from Water Catalyzed by Dichloro(diphenylbipyridine)platinum(II) Derivative Tethered to Multiple Viologen Acceptors2016

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Journal Title

      Chemical Communication

      Volume: 52 Pages: 1385-1388

    • DOI

      DOI: 10.1039/C5CC08044D

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Pt(II)-Catalyzed Photosynthesis for H2 Evolution Cycling Between Singly and Triply Reduced Species2015

    • Author(s)
      Keiya Yamamoto, Kyoji Kitamoto, Kosei Yamauchi and Ken Sakai
    • Journal Title

      Chemical Communication

      Volume: 51 Pages: 14516-14519

    • DOI

      DOI: 10.1039/C5CC03558A

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Molecular Photo-Charge-Separators Enabling Single-Pigment-Driven Multi-electron Storage Leading to Catalytic Hydrogen Evolution2015

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      The Internal Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (国際学会)
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawai, USA
    • Year and Date
      2015-12-19
  • [Presentation] Pigment-Acceptor-Catalyst Triads for Photochemical Hydrogen Production from Water2015

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      The Internal Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (国際学会)
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawai, USA
    • Year and Date
      2015-12-17
  • [Presentation] ビオローゲン集積体を導入したジクロロ(ジフェニル)ビピリジン白金(II)誘導体の 単一分子光水素生成触媒挙動2015

    • Author(s)
      北本享司、酒井 健
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学
    • Year and Date
      2015-09-22

URL: 

Published: 2016-12-27  

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