2002 Fiscal Year Annual Research Report
コンビナトリアル計算化学による光反応触媒の高速スクリーニングと理論設計
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14050009
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
宮本 明 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 教授 (50093076)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
高見 誠一 東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (40311550)
久保 百司 東北大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (90241538)
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| Keywords | コンビナトリアル計算化学 / 光触媒 / 高速スクリーニング / 理論設計 / 高速化量子分子動力学法 / 励起状態ダイナミクス / 酸化チタン / 精密化 |
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| Research Abstract |
計算化学が種々の触媒材料に適用され、触媒反応機構や被毒機構の解明に大きな成果を挙げている。しかし従来の計算化学は、実験的に理解されている現象の理論的解釈をその主目的としており、新規な触媒の開発に役立った例は殆どない。研究代表者らは計算化学にコンビナトリアルケミストリーの概念を導入した「コンビナトリアル計算化学」という新しい概念を提案し、実質的に役立つ計算化学による触媒設計を実現してきた。そのさらなる推進のため、従来の第一原理量子分子動力学法に比較し5000倍高速な新規高速化量子分子動力学法プログラムColorsの開発に成功している。一方、化石エネルギー資源の枯渇等環境問題の観点から、クリーンで安全なエネルギー獲得技術の要素技術として最も重要なものは光触媒であり、その理論的設計が切望されている。研究代表者らは既に、上記Colorsプログラムを用いて、大規模系での静的励起状態の計算に成功している。本研究では、上記Colorsプログラムを有限温度下での励起状態ダイナミクス計算が可能となるよう拡張し、世界に先駆けて光触媒反応の大規模シミュレーションが可能な高速化量子分子動力学プログラムの開発に成功した。この手法を用いて、Cu表面における有機分子の光分解過程初期ダイナミクスの検討に成功した。また、光触媒として重要なアナターゼ型酸化チタン触媒表面上でのダイオキシン分子の分解過程における初期ダイナミックスや、同触媒表面上での光による水分子の解離吸着過程を明らかにすることに成功した。また、本プログラムの高速性を最大限に生かした新規光触媒の高速スクリーニングを展開すべくさらなる高速化と精密化を行った。
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[Publications] M.Elanany et al.: "A Quantum Molecular Dynamics Simulation Study of the Hydrolysis Step in Sol-Gel Process"The Journal of Physical Chemistry B. 107. 1518-1524 (2003)
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[Publications] X.Wan et al.: "Theoretical Investigation on Functionalization of Alkanes by Rhodium Complex Catalyst"Organometallics. 21. 3703-3708 (2002)
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[Publications] X.Wang et al.: "Electronic Structures and Spectroscopic Properties of Dimers Cu^2, Ag_2, and Au_2 Calculated by Density Functional Theory"Journal of Molecular Structure (Theochem). 579. 221-227 (2002)
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[Publications] Y.Luo et al.: "A Density functional theory calculation on Lanthanide Monosulfides"Chemical Physics. 282. 197-206 (2002)
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[Publications] X.Wang et al.: "A Theoretical Study on Electronic Structures and Spectroscopic Properties of Cyclopropane in Ground and Excited States"Chemical Physics. 279. 7-14 (2002)
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[Publications] Y.Luo et al.: "The Adsorption of Nitrogen Oxides and Water on Rare-Earth Ion-Exchanged ZSM-5:A Density Functional Study"Applied Surface Science. 202. 283-288 (2002)
