2004 Fiscal Year Annual Research Report
X線異常散乱法を用いた、ゼオライトに内包される遷移元素と有機分子の相互作用の解明
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14340161
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
杉山 和正 東京大学, 大学院・理学系研究科, 助教授 (40196762)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
田中 雅彦 高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 助手 (60249901)
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| Keywords | 結晶構造 / ゼオライト / X線回折 / SHG発振 / laumonitite / ZN-Al-P-O系 |
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| Research Abstract |
ゼオライト細孔構造に起因する触媒および分子ふるいなどの物理化学的機能を有効に活用するため、骨格構造および細孔内部を化学的に修飾した新しい物質の研究開発が盛んに行われている。本研究は、原子番号が隣り合う元素が共存する場合でも目的元素の構造情報を得ることができるX線異常散乱法をゼオライトの構造的研究に導入し、修飾元素の配列規則と細孔に挿入された有機分子との相互作用を解明することを主目的とする。
本年度は,昨年度および一昨年度に継続し,マンガン、コバルト、亜鉛を骨格構造に内包するゼオライトを作製し、単結晶構造解析を通じて、骨格に位置する有機分子と骨格構造の化学的修飾との関連性を研究展開した。そして、本研究で発見した、天然laumontite型ゼオライト型構造を有する亜鉛およびコバルトを含む燐酸塩ゼオライトに関しては、昨年度から継続して完成させた光物性測定装置を用いてSHG発振特性を評価した。詳細な構造解析の結果、内包される有機分子の電価および立体構造に対応して骨格構造の遷移元素の配列が変化し、特にAEP(1,2-aminoethylpiperazine)を内包させた物質は、対称中心を失しなった構造を示すことを確認した。しかし、観測できたSHGシグナルは極めて弱く、得られた結晶の広範な領域において有機分子が秩序配列しているとは考えられない。今後、このようなこれまでの常識を覆す将来性の高いゼオライト物質を開発するためには、電磁波などの外場環境を調整しながら物質を合成することが肝要であると考えられる。また、新しいゼオライト関連物質の合成実験を通じて、たとえば亜鉛およびIM(imidazole)を含む系では、IMが亜鉛の配位子として結合する新しい化合物系の合成に成功した。
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