2014 Fiscal Year Annual Research Report
多孔性配位高分子のマクロ構造制御による固体触媒の創成
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14F04034
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
北川 進 京都大学, 物質-細胞統合システム拠点, 教授 (20140303)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
HU Ming 京都大学, 物質-細胞統合システム拠点, 外国人特別研究員
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| Project Period (FY) |
2014-04-25 – 2016-03-31
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| Keywords | Porous materials / Coordination polymers / Grain boundary / Phase change |
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| Outline of Annual Research Achievements |
多孔性金属錯体（PCP/MOF）は、その本質的に内包するナノサイズの空間によりガス吸蔵・ガス分離への応用が期待されている新しい多孔性材料である。近年特に、その新しい応用としてナノサイズの拘束空間を用いた固体触媒への応用が期待され、盛んに研究が行われている。その固体触媒への応用に関して、現在の最も大きな課題は、（１）いかにしてPCP/MOFの細孔内触媒活性点を配置するか、（２）いかにして触媒システムの中に組み込むかである。本研究では、この二つの課題を克服する手法の開発を行う。特に、マクロ構造化が容易な「配位レプリケーション法」をさらに発展させることにより、マクロ構造制御、ナノ空間制御を同時に行うことが可能な新しい合成手法の開発を行う。配位レプリケーションでは、金属酸化物をPCP/MOFの前駆隊として用いる。酸化物からの金属イオンの溶出と有機配位子との錯形成反応を表面近傍で局所的におこすことで、酸化物のマクロ構造を維持したまま、PCP/MOFへと変換できる。そこで、本課題では元となる金属酸化物に様々な金属イオンをドープすることで、触媒活性点を導入する。具体的には、Al2O3の組成をもつアルミナにチタンイオン、鉄イオンやバナジウムイオンをドープしたAlOx-MOyのマクロ構造化を行う。次に、この複合酸化物を配位レプリケーションを用いてアルミニウムイオン・チタンイオンの両方のイオンを有するPCP/MOFへと変換する。実際には種々のジカルボン酸を配位子としてもちい、様々な分子レベルでの骨格と様々なマクロ構造を持つPCP/MOFの合成を行う。最終的には、酸化触媒として利用し、細孔のサイズと、マクロ構造（モノリス構造）に起因するマクロ孔の調整を行うことで、触媒機能の向上を行う。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
マクロ構造をもつ鉄を有するPCP/MOFの新しい合成法の開発に成功した。特に、構造柔軟性を有するPCP/MOFに注目し、構造柔軟性、分子拡散、触媒作用と金属や配位子の混合状態との相関を明らかにしようとしている。
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| Strategy for Future Research Activity |
現在は、新たに合成した鉄を有するPCP/MOFのマクロ構造の構造柔軟性を評価している。さらには、この構造柔軟性や触媒作用が、他の配位子や金属イオンとの混合によりどの様に変化するのかを明らかにすることで、新しい機能制御開拓を目的に研究を展開する予定である。
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Research Products
(1 results)
