2015 Fiscal Year Annual Research Report
窒化物半導体多孔質ナノ構造の電気化学的形成と機能化による可視光応答光触媒への応用
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14J01371
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
熊崎 祐介 北海道大学, 情報科学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2014-04-25 – 2017-03-31
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| Keywords | GaN / 二段階ウェットエッチングプロセス / 電気化学エッチング / 異方性エッチング / 多孔質構造 / 可視光応答光触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成27年度は、前年度に引き続きGaN多孔質ナノ構造の形状制御性の向上に向けた検討を行うとともに、GaN/酸化銅ヘテロ接合形成による可視光応答化の可能性を模索した。主たる成果を以下に示す。
1. 従来の電気化学エッチングと、水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液（TMAH）によるウェットエッチングを組み合わせた二段階ウェットエッチングプロセスを開発した。電気化学エッチングおよびTMAHエッチングは、それぞれc軸およびm軸方向に異方的にエッチングが進行することを見出した。これに起因してそれぞれのエッチング時間により孔深さおよび孔径を独立制御することができ、ウェット加工プロセスとしては極めて優れた形状制御性を達成した。
2. 上記で述べた二段階ウェットエッチングプロセスにより作製したGaN多孔質ナノ構造について、分光反射特性と光電気化学特性を評価し、構造特性との相関を調査した。分光反射特性では、多孔質ナノ構造の形成により反射率の減少が見られたことに加え、可視-近赤外領域において反射振動が見られた。この二つの現象は、多孔質層の実効屈折率が変化していることに起因することを理論的に明らかにした。光電気化学特性では、多孔質ナノ構造の形成により無加工に比べ1.8倍まで向上させることに成功し、本構造が光触媒電極として優れた特性を有することを示した。
3. 昨年度に形成法を確立したn型GaN/p型酸化銅ヘテロ構造の光電気化学特性を評価した。無バイアスにおいて正の電流を観測し、光励起されたキャリアはpn接合により正常に分離されることを明らかにした。さらに、酸化銅の吸収波長域に対応する600 nm以下において光電流を観測し、本構造が可視光応答光触媒として動作する可能性を示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
初年度に引き続き、当研究課題の達成に向けて重要な技術である「多孔質ナノ構造の形状制御」および「可視光応答光触媒の作製」について研究が進められた。第一の成果は、二段階ウェットエッチングプロセスの開発により、多孔質ナノ構造の構造パラメータの精密制御が可能になった点である。数ナノメートルオーダーの構造変化が光学特性に大きく反映されることを見出し、多孔質ナノ構造を基盤とした光触媒応用に向けて核となる技術が確立されたといえる。第二の成果は、GaNと酸化銅のヘテロ接合電極によって、可視光応答化を実現した点である。酸化銅のバンドギャップである約2.1 eV以上のエネルギーを持つ光において光電流を観測でき、酸化銅で吸収された光子が電気化学反応に寄与することを確認した。これらの成果は、学術論文4件、国内会議3件、国際会議2件で報告されており、期待通りに研究が進展したといえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成２８年度は、本研究課題の目的である可視光応答光触媒の実現を目指す。これまでに形成技術を確立した「多孔質ナノ構造」と「酸化銅/GaNヘテロ構造」を組み合わせ、酸化銅埋め込み型GaN電極を作製する。作製した電極は疑似太陽光による水分解とガスクロマトグラフィによる生成ガスの定量分析を行うことで光触媒としての特性を評価する。そして得られた知見を形成プロセスにフィードバックすることで最適構造を模索し、高効率な可視光応答光触媒の実現を目指す。
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