2004 Fiscal Year Annual Research Report
メタンによるNO_XXの選択還元用ガンマ型アルミニウム-ガリウム複合酸化物触媒の開発
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15310053
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
井上 正志 京都大学, 工学研究科, 教授 (30151624)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
岩本 伸司 京都大学, 工学研究科, 助手 (50252482)
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| Keywords | 窒素酸化物 / 脱硝反応 / メタン脱硝 / ソルボサーマル反応 / グリコサーマル反応 / ガリウム / 複合酸化物触媒 / 結晶性 |
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| Research Abstract |
グリコールを溶媒として用いるソルボサーマル反応により合成したガンマ型アルミニウム-ガリウム複合酸化物触媒がメタンを還元剤とするNO_Xの選択還元反応に極めて高い活性を持つことは、既に明らかにしているが、本年度は、種々の溶媒を用いてソルボサーマル反応を行い、生成物の構造と、触媒活性を比較検討した。グリコールを用いた場合には、アルミニウム濃度の高い領域でベーマイトのグリコール誘導体が副生し、触媒活性を低下させたが、エタノールアミンを溶媒に用いることにより、広い範囲でガンマ型アルミニウム-ガリウム複合酸化物が生成することを見出した。さらに、ジエチレントリアミンを溶媒に用いて得られるガンマ型アルミニウム-ガリウム複合酸化物は、グリコールを溶媒に用いた場合に比べてはるかに高い活性を示すことを見出した。この原因を検討し、ガンマ型アルミニウム-ガリウム複合酸化物結晶子径と触媒活性が相関することを見出した。すなわち、結晶子径が大きく、結晶性の良い触媒ほど高活性であり、ジエチレントリアミン中で生成した複合酸化物が最も結晶子径が大きかった。さらに、この溶媒中で合成した触媒は、水蒸気存在下でも比較的高い活性を維持することを明らかにした。この原因を明らかにするため、水やNOを吸着させた触媒の昇温脱離挙動や吸着種のIRスペクトルを検討し、高活性な触媒は表面の欠陥が少なく、水の化学吸着量が少なく、このため、水による反応阻害をうけにくいことを明らかにした。水による反応阻害は高温になるほど顕著になることも、この考えを支持した。また、NOは触媒表面で硝酸イオンを経由して反応していることを明らかにした。
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