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2004 Fiscal Year Annual Research Report

ナノ生体触媒の創成を指向したニトロゲナーゼ酵素の鉄-硫黄活性中心のデザイン制御

Research Project

Project/Area Number 15550129
Research InstitutionKeio University

Principal Investigator

中嶋 敦  慶應義塾大学, 理工学部, 教授 (30217715)

Keywordsニトロゲナーゼ / 生体模倣機能触媒 / 有機金属クラスター / 自己組織化単分子膜 / ソフトランディング法
Research Abstract

本研究では、研究視点を「生体酵素ニトロゲナーゼの活性中心の固体表面上への展開」に軸をおいて、生体酵素の活性中心の機能の解明とその機構に基づく新しい人工触媒単位の提案を行なうことを目的としている。本年度は、昨年度に引き続き複合ナノクラスターの機能評価と探索を行ない、レーザー蒸発分子ビーム法で生成する希土類有機金属クラスターについて、電子物性評価と生成機構の解明を行なった。また、有機金属クラスターを題材として、ソフトランディング法に用いる基板に、金基板上の自己組織化単分子膜(SAM)とともにシリコン基板の自己組織化膜を利用する手法の確立を進め、生体模倣機能触媒への展開をはかる要素技術を拡充させた。
金属と有機配位子が交互に配列した多層サンドイッチ構造をもつ希土類有機金属化合物であるユウロピウムとシクロオクタテトラエンを組み合わせたサンドイッチ錯体では、多層化が約20層にまで及ぶナノワイヤー化が起こることを明らかにするとともに、その生成機構を考察した。すなわち、各サイズごとのイオン化エネルギー(IE)および電子親和力(EA)を決定することで、電荷移動によってナノワイヤーが効率的に生成していることを解明した。一方、この錯体負イオンの光電子スペクトルについて、その遷移エネルギーに関して精密な理論解析を量子化学計算を用いて行ない、それぞれのスペクトルの振る舞いを説明する理論モデルを構築することに成功した。また、気相合成した1:2組成のバナジウム-ベンゼンサンドイッチクラスター正イオンを、アルカンチオールのSAMで修飾された基板へソフトランディングさせた。SAMの鎖長変化に伴う担持クラスターの熱的安定性の変化を昇温脱離法と反射吸収型赤外分光法により観測した。SAMの鎖長が長くなるにつれて、基板からのクラスターの脱離温度は高温側へとシフトし、熱的安定性が向上するとともに、クラスターの配向が変化することを見出した。

  • Research Products

    (7 results)

All 2005 2004

All Journal Article (6 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Lanthanide Organometallic Sandwich Nanowires : Formation Mechanism2005

    • Author(s)
      N.Hosoya, A.Nakajima 他
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry A 109・1

      Pages: 9-12

  • [Journal Article] Electronic Structures of Exohedral Lanthanide-C_<60> Clusters2004

    • Author(s)
      J.Suzumura, A.Nakajima 他
    • Journal Title

      Journal of Chemical Physics 121・6

      Pages: 2649-2654

  • [Journal Article] Ferromagnetism in One-Dimensional Vanadium-Benzene Sandwich Clusters2004

    • Author(s)
      K.Miyajima, A.Nakajima 他
    • Journal Title

      Journal of American Chemical Society 126・41

      Pages: 13202-13203

  • [Journal Article] Photoelectron spectroscopy of pyrene cluster anions, (pyrene)_n^-, (n=1-20)2004

    • Author(s)
      N.Ando, A.Nakajima 他
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters 389・3,4

      Pages: 279-283

  • [Journal Article] Coexistence of two different anion states in polyacene nanocluster anions2004

    • Author(s)
      M.Mitsui, A.Nakajima 他
    • Journal Title

      Journal of Chemical Physics 121・16

      Pages: 7553-7556

  • [Journal Article] Negative ion photoelectron spectroscopy of acridine molecular anion and its monohydrate2004

    • Author(s)
      S.Kokubo, A.Nakajima 他
    • Journal Title

      Journal of Chemical Physics 121・22

      Pages: 11112-11117

  • [Book] 触媒活用大事典2004

    • Author(s)
      中嶋 敦(分担執筆)
    • Total Pages
      1134
    • Publisher
      工業調査会

URL: 

Published: 2006-07-12   Modified: 2016-04-21  

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