粒子アセンブル技術を利用した固体電解質ナノコンポジット調製方法の開発

2003 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 15560659
• Research Institution: Doshisha University
• Principal Investigator: 白川 善幸 同志社大学, 工学部, 助教授 (70262459)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 下坂 厚子 同志社大学, 工学部, 実験講師 ; 日高 重助 同志社大学, 工学部, 教授 (80104602)
• Keywords: 固体電解質 / 粒子アセンブル / ゾル-ゲル法

Research Abstract

本年度は,Li固体電解質を被覆した微粒子をゾル-ゲル法で作製し,それを不均一電場下で移動させ粒子アセンブルを行った.
粒子の作製は,まずコアとなるSiO_2微粒子を水,エタノール,アンモニア,オルトケイ酸テトラエチルを用いて作製し(Stober法),そこにLiガラスを被覆させる方法を用いた.100〜650nmの範囲の単分散球形SiO_2微粒子を4種類作製し,そこに単層から200nm程度の層厚を変化させた電解質層を被覆させることができた.作製条件によってはコア粒子と被覆粒子の結合状態を変化させることが可能である.作製した試料の粉体層におけるイオン伝導度を測定したところ,イオン伝導度は充填率に大きく依存した.また焼成条件を変えることで被覆層のみ結晶-アモルファス転移させた試料を得ることができ,結晶相を含む試料において伝導度の減少が見られた.
これらを踏まえ,ゾル中に不均一電場を印加し,粒子アセンブルを行った.アセンブルの条件として,溶媒の種類,粒子濃度,電場の強さ等を変え,集積化した粒子群の規則性ならびに層厚を評価した.電場に対して粒子濃度一定の条件下で層厚は極めて明瞭な直線関係になり,また電場一定では粒子濃度が10vol%〜40vol%で層厚をコントロールできることがわかった.また印加時間変化では,ある電場・粒子濃度の条件で層厚は2次関数的に変化し,本年度は最高250層まで積み上げることができた.このような様々な条件で作製した粒子層についてのSEM写真の画像解析を行い,分布関数を用いて集積粒子の規則性を定量的に評価した.規則配列をさせるためには,電圧,印加時間,粒子濃度いずれの場合も最適値が存在することがわかった.