2015 Fiscal Year Annual Research Report
機能ナノクラスター単層膜の複合界面制御とその電子物性の解明
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15H02002
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
中嶋 敦 慶應義塾大学, 理工学部, 教授 (30217715)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | ナノクラスター / マグネトロンスパッタリング / 生成機構 / マイクロ混合器 / タンタル / シリコン / 超原子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本課題では、機能ナノクラスター単位の創製研究と光電子の高感度顕微計測手法の開発に取り組んだ。ナノクラスターの生成手法として、パルスマグネトロンスパッタリング(HiPIMS)法による気相合成法、およびシングルマイクロメートルまで微細化させたマイクロ混合器、を開発した。これらを用いて、ナノクラスター超原子の単離蒸着研究、ならびに、光電子顕微鏡によるナノクラスター単層膜の電子物性評価の高感度顕微計測を行った。
HiPIMS法におけるナノクラスターの生成機構を速度論的解析を用いて評価した。その結果、高イオン濃度では、正イオンと負イオンの中和過程がナノクラスター生成に寄与することを明らかにした。また、HiPIMS法を用いて、16個のシリコン原子が1個のタンタル金属原子を球状に包み込む金属内包シリコンクラスター（Ta@Si16ナノクラスター）を超原子として気相合成することに成功した。このTa@Si16超原子をグラファイト基板上に蒸着し、化学的特性をX線光電子分光法(XPS)を用いて評価したところ、Si原子とTa原子のいずれも化学的環境が単一で、その両者の組成比は16：1であることがわかった。これは、Si原子16個がTa原子１個を中心原子として取り囲むように球状になっていることを示している。また、Ta@Si16超原子が、シリコン単体よりも酸化されにくく、400℃程度まで安定であることを明らかにした。
さらに、電子物性評価の高感度顕微計測として、グラファイト上に形成されたフラーレンの島状構造をモデルとして、フェムト秒レーザーを光源とした2光子光電子放射顕微鏡を用いて局所電子励起ダイナミクスの計測を行った。励起電子の寿命はその島状構造の局所形態に依存することが示され、有機分子薄膜における局所励起電子の実空間イメージング、ならびにその時間発展を追跡することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
機能ナノクラスター単位の創製研究、ならびに光電子の高感度顕微計測手法の開発のそれぞれについて、計画に沿って研究が進められた。ナノクラスターの生成手法として、パルスマグネトロンスパッタリング(HiPIMS)法による気相合成法、およびシングルマイクロメートルまで微細化させたマイクロ混合器、を開発できた。これらを用いて、ナノクラスター超原子の単離蒸着研究、ならびに、光電子顕微鏡によるナノクラスター単層膜の電子物性評価の高感度顕微計測を進めることができた。
これらの研究の中からTa@Si16超原子の化学的特性をX線光電子分光法を用いて評価することを達成し、その超原子の優れた特性は今後の材料創成に期待が持てるものであり、この一連の研究は国際学術誌において高く評価された（J. Am. Chem. Soc. 誌のSpotlightsでハイライト掲載）。また、新たに開発、導入したマイクロ混合器の性能評価から、新たなナノクラスター創製の道筋ができつつある。
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| Strategy for Future Research Activity |
HiPIMS法を用いたナノクラスター生成量の増大達成を基礎に、特定組成のナノクラスターの選択生成の向上を図りつつ、その化学的分離によって原子数と組成を精密に峻別したナノクラスターの生成と化学的、分光学的評価を進める。
また、有機半導体薄膜を用いた電子デバイスの創製を念頭に、光励起電子分布の時間変化から有機分子薄膜における電子ダイナミクスを明らかにする。フェムト秒レーザーを光源とした時間分解2光子光電子顕微鏡を用いて、有機分子薄膜表面への光照射により生じる励起電子の二次元分布をプラズモンによって増強させて観測し、その遅延時間依存性を測定する。
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