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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Development of proton-conducting oxides based on proton trapping

Research Project

Project/Area Number 15H02287
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

山崎 仁丈  九州大学, 稲盛フロンティア研究センター, 教授 (30292246)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 桑原 彰秀  一般財団法人ファインセラミックスセンター, その他部局等, 主任研究員 (30378799)
奥山 勇治  宮崎大学, 工学部, 准教授 (80613281)
Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywordsプロトン伝導性酸化物 / プロトントラップ / 第一原理計算 / 拡散 / 電気化学 / 局所構造
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、代表者が見いだしたプロトントラップ現象を基盤として、代表者のシーズ技術である最先端プロトン計測技術と高精度第一原理計算を組み合わせ、プロトン伝導性固体酸化物形燃料電池電解質におけるプロトン伝導発現の起源を明確にし、高速プロトン伝導のための材料設計指針を打ち出す。 プロトンと引き合う元素を金属酸化物に添加した場合にのみ、ヒドロキシ基(OH)が酸素空孔を占有し(水和反応)、プロトン(H+)伝導が誘起される。その添加元素とプロトンの会合エネルギーがまさにプロトン拡散係数を決定する(プロトントラップ)。
プロトンが置換元素から第1~16隣接位置を占有するときの会合エネルギーをそれぞれ計算し、置換元素のイオン半径に対してプロットした。会合エネルギーの絶対値が最も大きなものを選んでイオン半径に対してプロットすると火山型を示し、会合エネルギーの絶対値はイオン半径が0.89 Å(Er、LuおよびY)付近で最小を示すことがわかった。Y置換ジルコン酸バリウムは最も高いプロトン伝導度を示すものと知られているが、この結果は、ErまたはLu置換によってプロトン伝導度がさらに高くなる可能性を示すものである。
実験的にプロトン拡散係数を決定したところ、そのアレニウスプロットはすべての置換元素において下方への折れ曲がりを示し、いずれの置換元素の場合においてもプロトントラップが起きていることがわかった。この曲がりから会合エネルギーを決定し、イオン半径に対してプロットした所、計算で求めたように火山型を示し、計算を極めてよく再現する結果が得られた。Lu置換において最も小さな会合エネルギーが得られ、この時、Y置換に比べて2~3倍高いプロトン伝導度が得られた。
共同研究を円滑に進めるため、最終度は3回の基盤A研究会を行った。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (22 results)

All 2018 2017 Other

All Presentation (21 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Presentation] 固体酸化物型燃料電池における電解質材料の酸素イオン伝導挙動と相転移2018

    • Author(s)
      田仁裕也, 兵頭潤次, 山崎仁丈
    • Organizer
      九州大学エネルギーウィーク2018
  • [Presentation] マグネシウム置換ガリウム酸ランタンにおける相変態と局所構造変化2018

    • Author(s)
      石橋健太郎, 星野健太, 兵頭潤次, 岡島敏浩, 山崎仁丈
    • Organizer
      九州大学エネルギーウィーク2018
  • [Presentation] イオン・電子ビームを用いた固体酸化物型燃料電池カソード材料表面におけるストロンチウム濃化現象の観測2018

    • Author(s)
      兵頭潤次, Hazim Kamal, 前田拓也, 金子賢治, 山崎仁丈
    • Organizer
      九州大学エネルギーウィーク2018
  • [Presentation] Thermochemical CO2 Reduction Reaction and Operando Analysis of Electronic Structure for La0.6Sr0.4MnO3-δ2017

    • Author(s)
      J. Hyodo, K. Yamamoto, K.Hoshino, H. Setoyama, T. Okajima, Y. Yamazaki
    • Organizer
      The 21st international conference on Solid-State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Probing Oxygen Vacancies Responsible for BaZr0.8Sc0.2O3-δ Hydration by In-situ X-ray Absorption Spectroscopy2017

    • Author(s)
      K. Hoshino, K. Yamamoto, J. Hyodo, H. Setoyama, T. Okajima, Y. Yamazaki
    • Organizer
      The 21st international conference on Solid-State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photocatalytic Activity of Oxygen Deficient SrTiO3-δ Prepared by Reduced Atmosphere Calcination2017

    • Author(s)
      S. Nishioka, J. Hyodo, A. Yamakata, Y. Yamazaki, K. Maeda
    • Organizer
      The 16th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Sr enrichment on La0.6Sr0.4MnO3 surface observed by Low Energy Ion Scattering (LEIS) and Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM)2017

    • Author(s)
      J. Hyodo, H. Kamal, T. Maeda, H. Nakata, K. Kaneko, Y. Yamazaki
    • Organizer
      第43回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] 酸素空孔濃度および電子濃度を制御したSrTiO3における光触媒特性 -欠陥化学と光化学反応-2017

    • Author(s)
      兵頭潤次, 西岡駿太, J. J. M. Vequizo, 熊谷啓, 山方啓, 前田和彦, 山崎仁丈
    • Organizer
      第43回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] マグネシウム置換ガリウム酸ランタンにおける酸素イオン拡散係数と二次相転移2017

    • Author(s)
      田仁裕也, 兵頭潤次, 山崎仁丈
    • Organizer
      第43回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] in situ XASを用いたマグネシウム置換ガリウム酸ランタンの局所構造観察2017

    • Author(s)
      石橋健太郎, 星野健太, 兵頭潤次, 岡島敏浩, 山崎仁丈
    • Organizer
      第43回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] 酸素空孔濃度と電子濃度を制御したチタン酸ストロンチウムの光触媒特性2017

    • Author(s)
      山崎 仁丈
    • Organizer
      第15回さきがけ領域会議
  • [Presentation] 電気化学計測と第一原理計算の融合によるプロトン伝導性酸化物の理解と設計2017

    • Author(s)
      山崎 仁丈
    • Organizer
      日本セラミックス協会第30回秋季大会
    • Invited
  • [Presentation] Mg置換ガリウム酸ランタンにおける二次相転移と局所構造2017

    • Author(s)
      田仁裕也, 石橋健太郎, 星野健太, 兵頭潤次, 岡島敏浩, 山崎仁丈
    • Organizer
      第13回固体イオニクスセミナー
  • [Presentation] 電子ドープ不定 比SrTiO3-δの水素/酸素生成光触媒活性2017

    • Author(s)
      西岡駿太, 兵頭潤次, 山方啓, 山崎仁丈, 前田和彦
    • Organizer
      第120回触媒討論会
  • [Presentation] プロトン伝導性酸化物BaZr0.8Sc0.2O3-δの水和反応とドーパント配置- in situ XASおよび第一原理計算による局所構造観察-2017

    • Author(s)
      兵頭潤次, 星野健太, 山本健太郎, 瀬戸山寛之, 岡島敏浩, 桑原彰秀, 山崎仁丈,
    • Organizer
      日本金属学会第161回講演大会
  • [Presentation] in situ XASを用いたSc置換ジルコン酸バリウムにおけるプロトン導入酸素空孔サイトの解明2017

    • Author(s)
      星野健太, 山本健太郎, 兵頭潤次, 桑原彰秀, 瀬戸山寛之, 岡島敏浩, 山崎仁丈
    • Organizer
      第54回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] in situ XASを用いたMg置換ガリウム酸ランタンの局所構造観察2017

    • Author(s)
      石橋健太郎, 星野健太, 兵頭潤次, 瀬戸山寛之, 岡島敏浩, 山崎仁丈
    • Organizer
      第54回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] マグネシウム置換ガリウム酸ランタンにおける二次相転移2017

    • Author(s)
      田仁裕也, 兵頭潤次, 山崎仁丈
    • Organizer
      第54回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] ストロンチウム添加マンガン酸ランタンを用いた熱化学二酸化炭素還元:反応速度解析2017

    • Author(s)
      兵頭潤次, 山崎仁丈
    • Organizer
      H29年度合同学術講演会
  • [Presentation] XAFS解析によるマグネシウム添加ガリウム酸ランタンの局所構造評価2017

    • Author(s)
      石橋健太郎, 兵頭潤次, 山崎仁丈
    • Organizer
      H29年度合同学術講演会
  • [Presentation] マグネシウム置換ガリウム酸ランタンにおける二次相転移:酸素イオン伝導に及ぼす影響2017

    • Author(s)
      田仁裕也, 兵頭潤次, 山崎仁丈
    • Organizer
      H29年度合同学術講演会
  • [Remarks] 九州大学稲盛フロンティアセンター先進機能性無機材料研究部門2017

    • URL

      http://www.inamori-frontier.kyushu-u.ac.jp/materials/publication_2017.html

URL: 

Published: 2018-12-17  

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