2015 Fiscal Year Annual Research Report
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15H02299
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
蔡 安邦 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90225681)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
西本 一恵 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (10586168)
寺内 正己 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (30192652)
亀岡 聡 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (60312823)
野澤 和生 鹿児島大学, 理学部, 准教授 (00448763)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | リーチング / 格子欠陥 / 触媒活性 / 双晶 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
(1) Al2Auを前駆体として、10%のNaOH, HNO3, HClの３種類の水溶液でリーチングを施して、得られたポーラスAuについて調べた。(a) NaOHおよびHClでリーチングしたポーラスAuには、残留のAlが少なく約2at%以下になっており、HNO3 でリーチングした場合には40at％の残留Alが存在している。
(2)いずれの水溶液でリーチングしたポーラスAuにおいても約3~5m２/gの表面積を有している。(c)NaOHでリーチングしたポーラスAuはCO酸化反応に対して最も高い触媒活性を示しており、担持系の触媒Au/TiO2を凌いでいる。以上の結果から、ポーラスAuの触媒活性は表面積と残留Al量に依存しないことが明らかとなった。
(3)上記の３種類のポーラスAuについて放射光のX線回折実験を行った結果、回折ピークの幅が広いほど触媒活性が高いことが明らかになった。さらに、すべて回折ピークの幅を解析した結果、ピークの拡りが由来する歪みは等方的なものではないと結論づけた。
(4)触媒活性が最も高く、回折ピークが最もブロードなポーラスAu(NaOH)について透過電子顕微鏡観察した結果、[110]面が現れるリガーメンドにおいて５～10nm間隔で双晶境界が現れ、[111]方向にラメラのように配列しているが頻繁に観測されている。そのほか、積層欠陥のような欠陥も多く観測されたが、表面に現れないと触媒機能しないことを考慮すると、双晶境界の存在は触媒活性の出現に強く寄与していることが分かった。
（５）計算によると、Auの双晶境界の形成エネルギーが～0.99meV/A2 となっているが、双晶が存在することで、(110)および(112)面の表面エネルギーがそれぞれ2.46と1.2meV/A2低くなることが明らかになった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
現時点の進捗はほぼ計画通りに進んでいる。X線の回折ピークを詳細に解析することで、半定量的に双晶を評価することができると、本研究で発見したので、この評価法をさらに確立して、ポーラス試料の評価に用いる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は、当初の予定通りに研究を進めるが、双晶の観察と量の評価について、電子顕微鏡だけでなく、X線回折と併用することより正確かつ迅速に行う。
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