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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Nanotuning of silica-based membranes with thin-film processing

Research Project

Project/Area Number 15H02313
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

都留 稔了  広島大学, 工学研究科, 教授 (20201642)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 郡司 天博  東京理科大学, 理工学部先端化学科, 教授 (20256663)
伊藤 賢志  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 計量標準総合センター, 研究グループ長 (90371020)
Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywordsシリカ膜 / オルガノシリカ / 細孔 / 分離 / 薄膜 / ゾル-ゲル
Outline of Annual Research Achievements

本研究では,Molecular-Net Sieving Technologyにより,超薄膜シリカ膜を創製し,化学プロセスの革新を目的とし,①各種アルコキシシランの調製,②蒸気吸着エリプソメトリー(EP)と陽電子寿命法(PALS)により,Molecular-Net構造の評価とスクリーニング,③超薄膜分離層を形成し,気体および液相系分離系へ応用を行った。各研究項目を以下にまとめる。
①構造化アルコキシドの合成:オクタキスジメチルシロキシオクタシルセスキオキサンとアルカンジオールの反応において,ヒドロキシル基まわりの立体障害を制御することにより,中程度の分子量を有する重合体を得た。また,重合体のテトラヒドロフラン溶液をシャーレに移して加熱することにより,無色透明で透過率が高く硬質な自立膜を調製することができた。
②Molecular-Net Sieving材料の特性評価とスクリーニング:EPとPALSによる開発膜試料の評価を進め、シリカ系プラズマCVD薄膜の細孔構造を両手法で解析し,サブナノ細孔の開孔率と大きさが同時に変化することを明らかとした。細孔構造解析の高度化として低速陽電子寿命運動量相関測定法により化学状態解析を試みたところ,シロキサン系CVD膜中のサブナノ細孔は炭素リッチであることを明らかにした。
③Molecular-Net Sieving膜の製膜プロセッシングと特性評価:ゾル調製条件として,水モル比(WR)および酸モル比(AR)を検討することで,膜細孔径はWRおよびARで制御できることを,気体分離および浸透気化分離に対して高い分離選択性を示すことを明らかとした。さらに,各種アミンを有するたシリカ膜を作製し,3級アミンが最も高選択透過性を示した。高分子多孔質基材への製膜に関しては,スピンコーティングに加え,大面積化可能な技術として,フローコーティング法を開発した。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (26 results)

All 2018 2017

All Journal Article (14 results) (of which Peer Reviewed: 14 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 6 results) Book (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Synthesis and reactivity of hydride-bridged ruthenium dithiolene complexes2018

    • Author(s)
      Sagawa Takuya、Tsukada Satoru、Yamamoto Kazuki、Gunji Takahiro
    • Journal Title

      Polyhedron

      Volume: 139 Pages: 196~200

    • DOI

      10.1016/j.poly.2017.10.023

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation of Ruthenium Dithiolene Complex/Polysiloxane Films and Their Responses to CO Gas2018

    • Author(s)
      Tsukada Satoru、Sagawa Takuya、Yamamoto Kazuki、Gunji Takahiro
    • Journal Title

      Molecules

      Volume: 23 Pages: 845~845

    • DOI

      10.3390/molecules23040845

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Pyrimidine-bridged organoalkoxysilane membrane for high-efficiency CO 2 transport via mild affinity2017

    • Author(s)
      Yu Liang、Kanezashi Masakoto、Nagasawa Hiroki、Oshita Joji、Naka Akinobu、Tsuru Toshinori
    • Journal Title

      Separation and Purification Technology

      Volume: 178 Pages: 232~241

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2017.01.039

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of heat treatment on the nanoporosity of silica PECVD films elucidated by low-energy positron annihilation and ellipsometric porosimetry2017

    • Author(s)
      Yoshimoto Shigeru、Kumagai Kazuhiro、Hosomi Hiroyuki、Takeda Masaaki、Tsuru Toshinori、Ito Kenji
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 122 Pages: 185304~185304

    • DOI

      10.1063/1.5004187

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Syntheses of cage octasilicate polymers2017

    • Author(s)
      Gunji Takahiro、Igarashi Takahiro、Tsukada Satoru、Abe Yoshimoto
    • Journal Title

      Journal of Sol-Gel Science and Technology

      Volume: 81 Pages: 21~26

    • DOI

      10.1007/s10971-016-3998-z

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation of POSS-derived robust RO membranes for water desalination2017

    • Author(s)
      Yamamoto Kazuki、Koge Sayako、Gunji Takahiro、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori、Ohshita Joji
    • Journal Title

      Desalination

      Volume: 404 Pages: 322~327

    • DOI

      10.1016/j.desal.2016.11.017

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation and properties of organic-inorganic hybrid polymer films using [Ti4(μ3-O)(OiPr)5(μ-OiPr)3(PhPO3)3]・thf2017

    • Author(s)
      Hayami Ryohei、Wada Keisuke、Sagawa Takuya、Tsukada Satoru、Watase Seiji、Gunji Takahiro
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 49 Pages: 223~228

    • DOI

      10.1038/pj.2016.108

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation and properties of organic-inorganic hybrid materials using titanium phosphonate cluster2017

    • Author(s)
      Hayami Ryohei、Wada Keisuke、Nishikawa Izumi、Sagawa Takuya、Yamamoto Kazuki、Tsukada Satoru、Gunji Takahiro
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 49 Pages: 665~669

    • DOI

      10.1038/pj.2017.34

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fabrication and CO 2 permeation properties of amine-silica membranes using a variety of amine types2017

    • Author(s)
      Yu Liang、Kanezashi Masakoto、Nagasawa Hiroki、Tsuru Toshinori
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 541 Pages: 447~456

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2017.07.024

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Gas permeation properties for organosilica membranes with different Si/C ratios and evaluation of microporous structures2017

    • Author(s)
      Kanezashi Masakoto、Yoneda Yuri、Nagasawa Hiroki、Tsuru Toshinori、Yamamoto Kazuki、Ohshita Joji
    • Journal Title

      AIChE Journal

      Volume: 63 Pages: 4491~4498

    • DOI

      10.1002/aic.15778

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photo-induced sol-gel synthesis of polymer-supported silsesquioxane membranes2017

    • Author(s)
      Nagasawa Hiroki、Nishibayashi Mai、Kanezashi Masakoto、Yoshioka Tomohisa、Tsuru Toshinori
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 7 Pages: 7150~7157

    • DOI

      10.1039/C6RA21161E

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fabrication and Microstructure Tuning of a Pyrimidine-Bridged Organoalkoxysilane Membrane for CO2 Separation2017

    • Author(s)
      Yu Liang、Kanezashi Masakoto、Nagasawa Hiroki、Ohshita Joji、Naka Akinobu、Tsuru Toshinori
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 56 Pages: 1316~1326

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.6b04460

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Organosilica bis(triethoxysilyl)ethane (BTESE) membranes for gas permeation (GS) and reverse osmosis (RO): The effect of preparation conditions on structure, and the correlation between gas and liquid permeation properties2017

    • Author(s)
      Ibrahim Suhaina M.、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 526 Pages: 242~251

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2016.12.036

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Pore size tuning of sol-gel-derived triethoxysilane (TRIES) membranes for gas separation2017

    • Author(s)
      Kanezashi Masakoto、Matsugasako Rui、Tawarayama Hiromasa、Nagasawa Hiroki、Tsuru Toshinori
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 524 Pages: 64~72

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2016.11.006

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Evaluation of pore structures of PECVD silica films by slow positron annihilation lifetime spectroscopy and ellipsometric porosimetry2017

    • Author(s)
      Shigeru Yoshimoto, Kenji Ito, Hiroyuki Hosomi, Masaaki Takeda, Toshinori Tsuru
    • Organizer
      3rd China-Japan Joint Workshop on Positron Science
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Effect of heat treatment on the nanoporosity of silica PECVD films elucidated by the low-energy positron lifetime technique and ellipsometric porosimetry2017

    • Author(s)
      Shigeru Yoshimoto, Kenji Ito, Hiroyuki Hosomi, Masaaki Takeda, Toshinori Tsuru
    • Organizer
      12th International Workshop on Positron and Positronium Chemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] カゴ型シルセスキオキサン元素ブロックの合成2017

    • Author(s)
      郡司天博
    • Organizer
      第66回高分子討論会
    • Invited
  • [Presentation] ゾル・ゲル法による白金担持メソポーラスシリカの調製2017

    • Author(s)
      郡司天博,鈴木遥,塚田学
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第30回秋季シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] Synthesis and properties of cage octasilicate polymers cross-linked by alcohols2017

    • Author(s)
      Takahiro Igarashi, Takahiro Gunji, and Satoru Tsukada
    • Organizer
      19th International Sol-Gel Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Preparation of metal complex-containing polysiloxane or polysilsesquioxane films2017

    • Author(s)
      Satoru Tsukada, Takuya Sagawa, Midori Takemasa, and Takahiro Gunji
    • Organizer
      19th International Sol-Gel Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] セラミック多孔膜による高度分離:ナノ~サブナノ細孔の設計,評価と応用2017

    • Author(s)
      都留稔了
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会ATPセッション
    • Invited
  • [Presentation] Robust reverse osmosis (RO)/nanofiltration (NF) membranes with thermal stability and chlorine tolerance for expanding applications to various types of water resource2017

    • Author(s)
      T. Tsuru
    • Organizer
      The 3rd Asian Symposium on Water Reuse
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] シリカおよびオルガノシリカを用いたナノ/サブナノ多孔膜の開発と環境・エネルギーへの応用2017

    • Author(s)
      都留 稔了
    • Organizer
      第24回ヤングセラミスト・ミーティング特別講演
    • Invited
  • [Book] ゾル-ゲルテクノロジーの最新動向2017

    • Author(s)
      郡司天博
    • Total Pages
      416 (内15-23)
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1258-3
  • [Book] Current Trends and Future Developments on (Bio-) Membranes :Chapter 9 Silica Membrane Application for Pervaporation Process2017

    • Author(s)
      Hiroki Nagasawa, Toshinori Tsuru
    • Total Pages
      388(内217-241)
    • Publisher
      Elsevier B.V.
  • [Patent(Industrial Property Rights)] ポリシルセスキオキサン系化合物を含む組成物、その製造方法、並びに当該組成物を含む封止材及びフィルム2017

    • Inventor(s)
      伊藤功三郎,多田励起,郡司天博
    • Industrial Property Rights Holder
      伊藤功三郎,多田励起,郡司天博
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2017-141907

URL: 

Published: 2018-12-17  

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