2017 Fiscal Year Annual Research Report
Synthesis of novel POM-based crystals with micropore and their Redox dynamism
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15H02318
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| Research Institution | Kanagawa University |
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Principal Investigator |
上田 渉 神奈川大学, 工学部, 教授 (20143654)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
定金 正洋 広島大学, 工学研究科, 准教授 (10342792)
蒲池 高志 福岡工業大学, 工学部, 准教授 (40403951)
吉川 浩史 関西学院大学, 理工学部, 准教授 (60397453)
野呂 真一郎 北海道大学, 地球環境科学研究院, 教授 (70373347)
鎌田 慶吾 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (40451801)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | モリブデン酸化物 / ポリオキソメタレート / 細孔性結晶 / ユニット合成 / 酸化還元特性 / 酸化触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
複数元素からなる遷移金属酸素多面体クラスターを主構造ユニットにし、これを同じく遷移金属酸素多面体のモノマー、ダイマー、トリマークラスターをリンカーとして連結し、三次元結晶構造化し、シリカ―アルミナ系のゼオライトのようにミクロチャネルとケージ構造を形成した新規な細孔性無機結晶の合成化学を展開した。特にMoポリオキソメタレートクラスターを主構造ユニットとし、連結結晶化した物質の元素種多様性と元素位置多様性、および酸化還元のダイナミズムに立脚した機能を引き出すことを目的とした。
ε-Kegginユニットで構成される新規な全無機細孔性結晶の合成に成功し、構造元素の協働による選択酸化機能を利用して気相選択酸化を達成し、構造内電子プールとの相互作用による酸素分子の低温活性化を見いだし、高容量の可逆的多電子酸化還元を利用したリチウムイオン捕捉機能を見いだした。
また、MoとPからなる６員環ユニットを一次元鎖状の分子性酸化物化に成功し、これに他の元素をリンカーとして作用させ新規細孔性結晶を合成することに成功した。一次元鎖状内での電子移動を検証し、これをもとに酸化触媒としての機能を見いだした。
さらにはW系でキュバン型の酸素多面体クラスターを主構造ユニットにしてV酸素多面体のモノマーをリンカーとして連結し、三次元結晶構造化した。シリカ―アルミナ系のA型ゼオライトのようにミクロチャネルとケージ構造を形成した新規な細孔性無機結晶の合成に成功した。この物質は極めて高い元素表面露出性が高く、ミクロ細孔性に冨み、その効果のため従来のNOx-SCR触媒を凌駕する触媒性能を発揮した。
これらの成功によりユニット合成による全無機細孔性POM連結結晶の方法論の展開が確実となり、学術的価値は極めて高い。シリカベースのゼオライト化学から飛躍した物質科学、ひいては固体触媒化学の到来を確実にした。
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| Research Progress Status |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(12 results)
