2017 Fiscal Year Annual Research Report
Chemical transformation of organic amines released into the atmosphere
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15H02809
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| Research Institution | National Institute for Environmental Studies |
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Principal Investigator |
今村 隆史 国立研究開発法人国立環境研究所, 環境計測研究センター, フェロー (60184826)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | アルキルアミン / O3反応 / OHラジカル生成 / アルキルアミノラジカル / ニトロソアミン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
O3＋アルキルアミンとの反応でのOHラジカル生成について、OH捕獲剤（CO）の有無によるアルキルアミンの減衰速度の変化がOHラジカル生成によるものかを確実にするために、O3＋アルキルアミン系に2種類のOHトレーサーを導入した実験を行った。その結果、OHトレーサー間の減衰速度比がOHラジカル反応から推定される速度比と一致することから、O3+アミン反応におけるOHラジカル生成が確かめられた。OHトレーサー法ならびにOH捕獲法を用いて、メチルアミン類ならびにエチルアミン類のオゾン反応からOHラジカル生成収率を決定した。
量子化学計算を用いてO3＋メチルアミン類の反応の初期過程を調べた結果、従来提案されていたエネルギーリッチなアミノオキシド形成ではなく、H原子引き抜き型の反応経路で反応が開始することが分かった。遷移状態理論によって見積もられた反応速度定数は実験値を良く再現できることが分かった。
アルキルアミン類からのニトロソアミンやニトロアミン生成の効率を評価するため、アルキルアミノラジカル（R2N）とNOならびにNO2との反応速度定数をレーザー光分解／質量分析法で測定した。R2N（R=CH3、C2H5）ラジカルからのイオン信号は充分な強度が得られなかったものの、生成物であるニトロソアミン（R2NNO）、ニトロアミン（R2NNO2）の立ち上がりを捉えることに成功した。O2添加の有無で信号強度ならびに立ち上がり時間に変化が認められないことから、アミノ置換型アルキルラジカルの反応の寄与は無視でき、アルキルアミノラジカル反応を測定していることが確認された。測定圧力領域（2～7Torr、N2バッファー）で明瞭な圧力依存が認められないことから、この圧力領域で既に高圧極限に達しているものと考えられる。
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| Research Progress Status |
平成29年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成29年度が最終年度であるため、記入しない。
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