2015 Fiscal Year Annual Research Report
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15H03563
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
関 宗俊 東京大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (40432439)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 酸化鉄 / 光電気化学セル / パルスレーザー堆積法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高効率水分解用・酸化鉄光電極の実現に向けて、p型透明半導体Si:FeO薄膜の作製条件を詳細に調べた。Al2O3単結晶基板上にエピタキシャル成長させた透明下部電極層(TaドープSnO2)の上に、製膜700℃、酸素分圧0.0003Pa以下の条件の下で、高品質なSi:FeO薄膜が[111]方向に配向成長することを見出した。また、X線光電子分光測定や光吸収特性評価の結果、Si:FeOの伝導帯下端の位置はFe2O3よりも0.2eV以上高くなっており、消費電圧の観点から、光電極として望ましい電子構造となっていることを確認した。この結果は、第一原理に基づく電子状態計算の結果と一致した。この試料を用いて光電気化学測定を実施したところ、光アノードとしての特性が見られ、Si:FeOは予想に反してn型半導体として機能していることが分かった。X線光電子分光測定の結果、これはSi:FeO最表面においてFe2+の一部がFe3+に酸化されているためであることが分かった。そこで、この表面酸化を抑制するための極薄キャップ絶縁層の検討を行った。Al2O3、Ga2O3、MgO、Y2O3、SiO2等の酸化物をキャップ層に用いて光電極特性を詳細に調べた結果、Ga2O3のみがSi:FeOの表面酸化の防止層として最適であることを見出した。これまでに、Ga2O3/Si:FeO/Ta:SnO2の三層構造を用いて紫外光に応答する光カソードを実現している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
一般的にFeOにはカチオン欠損が多く含まれ、また表面酸化が著しく起こるため、物性の制御が困難であると考えられているが、本研究ではFeOの高品質単結晶薄膜の成長条件を見出し、p型半導体としての特性を制御することに成功している。また、Ga2O3極薄膜がSi:FeO薄膜の表面酸化を防止するキャップ層として機能することも初めて見出している。このように、FeOを用いた高効率太陽光水分解の実現に向けて極めて重要な知見や成果が得られたと考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後最も重要な課題となるのは、Si:FeOと可視光応答層であるFe2O3（ヘマタイト）、近赤外応答層であるRh:Fe2O3とのヘテロ接合の形成である。SiとFeは比較的大きな相互拡散係数を持つため、これらの層間でのSiの相互拡散を抑制するため、できる限り低温での薄膜成長が必要となる。製膜温度を含む作製条件を広範に変えて構造評価を行い、ヘテロ構造作製の条件の最適化を行う。
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