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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Study for light-emitting devices using metal-halide perovskite-type semiconductors

Research Project

Project/Area Number 15H03573
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

近藤 高志  東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (60205557)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywordsハロゲン化鉛ペロブスカイト / ペロブスカイト型半導体 / 真空蒸着 / ヘテロ構造 / エピタキシャル成長 / 太陽電池 / 発光素子
Outline of Annual Research Achievements

ヘテロ積層膜作製を目指し,前年度までのCH3NH3PbI3/CH3NH3PbBr3の組み合わせに代えてCH3NH3PbI3/CH3NH3PbCl3の逐次積層にトライした。真空蒸着法によってガラス基板上にCH3NH3PbI3とCH3NH3PbCl3を順次蒸着したところ,ヘテロ積層膜が作製で来ていることがあきらかとなった。SEM観察およびEDX線分析によって2層が明瞭に分離して積層していることが示された。また,X線回折測定の結果から両層がごくわずか(数%)混晶化しているものの,CH3NH3PbI3/CH3NH3PbBr3の場合のような自発的混晶形成による均一混晶膜化が起きていないことがわかった。同様の手法を用いてCH3NH3PbCl3/CH3NH3PbI3/CH3NH3PbCl3のダブルヘテロ積層膜の作製にも成功した。この組み合わせで自発的混晶化がはなはだしく進行しないのは,IイオンとClイオンの半径が大きく異なるために,IイオンがClイオン空孔を介して拡散しにくいためであると推察される。

前年度に引き続き,CH3NH3PbBr3単結晶基板上のヘテロエピタキシー実現に向けた製膜実験をおこなった。基板温度21℃でCH3NH3IとPbI2を共蒸着したところ,未反応PbI2が全く存在しない純粋なCH3NH3Pb(IBr)3混晶ペロブスカイト膜が形成できることがわかった。X線回折逆格子マッピング測定を対称反射(200)とと非対称反射(420)について行い,形成された膜が確かにエピタキシャル成長していることを初めてあいまいさ無しに示すことができた。ヘテロエピタキシャル膜はほとんど緩和しておらず,pseudomorphicであり,0,5°程度のモザイシティがある。ヘテロエピタキシャル膜のBr組成は90%以上で,基盤との間のイオン相互拡散によって混晶化しているものと考えられる。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (14 results)

All 2018 2017

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Self-organized superlattice and phase coexistence inside thin film organometal halide perovskite2018

    • Author(s)
      T. W. Kim, S. Uchida, T. Matsushita, L. Cojocaru, R. Jono, K. Kimura, D. Matsubara, M. Shirai, K. Ito, H. Matsumoto, T. Kondo, and H. Segawa
    • Journal Title

      Adv. Mater.

      Volume: 30 Pages: 1705230--1-8

    • DOI

      10.1002/adma.201705230

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] ハロゲン化金属ペロブスカイト型物質2018

    • Author(s)
      近藤高志
    • Journal Title

      フォトニクスニュース

      Volume: 4 Pages: 印刷中

  • [Presentation] A new discovery of double phase coexistence inside the perovskite solar cells2018

    • Author(s)
      S. Uchida, T. W. Kim, L. Cojocaru, T. Kondo, and H. Segawa
    • Organizer
      International Conference on Perovskite Thin Film Photovoltaics (ABXPV18)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Defect chemistry analysis on CH3NH3PbI3 toward conductivity control of lead-halide perovskites2018

    • Author(s)
      Y. Nakamura, T. Matsushita, S. Yamaguchi, and T. Kondo
    • Organizer
      International Conference on Perovskite Thin Film Photovoltaics (ABXPV18)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Exciton structure of perovskite single crystals (CH3NH3PbBr3 and CH3NH3PbI3)2018

    • Author(s)
      M. Schulz, Y. Udagawa, Y. Nakamura, K. Kimura, C. Yura, K. Yamamoto, T. Matsushita, T. Kondo, H. Kunugita, and K. Ema
    • Organizer
      International Conference on Perovskite Thin Film Photovoltaics (ABXPV18)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 真空蒸着法によるCH3NH3PbI3/CH3NH3PbCl3へテロ積層構造の作製2018

    • Author(s)
      高島駿, 中村唯我, 松下智紀, 近藤高志
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] ハロゲン化鉛ペロブスカイト型半導体のヘテロエピタキシャル薄膜形成(II)2018

    • Author(s)
      木村浩平, 松下智紀, 近藤高志
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Direct observation of self-organized superlattices and phase coexistence in organometal halide perovskite solar cell with transmission electron microscopy2018

    • Author(s)
      T. W. Kim, S. Uchida, T. Matsushita, L. Cojocaru, T. Kondo, H. Segawa
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] ペロブスカイト型半導体の基礎物性と結晶工学2017

    • Author(s)
      近藤高志
    • Organizer
      第146回結晶工学分科会研究会「ペロブスカイトは結晶か? 有機金属ハライド太陽電池の特殊性・一般性と可能性」
    • Invited
  • [Presentation] The partial conductivity measurements on methylammonium lead tribromide perovskite materials2017

    • Author(s)
      K. Wang, Y. Nakamura, T. Kondo, K. Kobayashi, and S. Yamaguchi
    • Organizer
      21st International Conference on Solid State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] The photoelectrochemical properties of methylammonium lead tribromide perovskite materials governed by ion migration and its application to photo-electrochemical devices2017

    • Author(s)
      K. Wang, Y. Nakamura, T. Kondo, and S. Yamaguchi
    • Organizer
      21st International Conference on Solid State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Formation of Epitaxial Thin Films of Lead Halide Perovskite Semiconductor2017

    • Author(s)
      K. Kimura, T. Matsushita, and T. Kondo
    • Organizer
      Photonics@SG 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ガスソースを用いた真空蒸着によるCH3NH3PbI3多結晶薄膜の作製2017

    • Author(s)
      中村唯我, 松下智紀, 近藤高志
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 単結晶MAPbBr3の部分電気伝導度測定とその欠陥化学2017

    • Author(s)
      山口周, Kai Wang, 小林清, 中村唯我, 近藤高志
    • Organizer
      第43回固体イオニクス討論会

URL: 

Published: 2018-12-17  

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