2016 Fiscal Year Annual Research Report
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15H03584
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| Research Institution | Tokyo Metropolitan University |
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Principal Investigator |
杤久保 文嘉 首都大学東京, 理工学研究科, 教授 (90244417)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 放電プラズマ / プラズマ電気化学 / 液相反応 / ナノ粒子生成 / 磁性粒子 / 溶存酸素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、液体と接する直流グロー放電によって液中に誘起される液中反応をプラズマ電気化学と位置付け、その学術基盤の確立、及び、液中での材料科学へ適用を目的とする。これを実現するために、①大気圧グロー放電を用いたプラズマ電気化学反応系における液中反応の評価、②プラズマ電気化学による磁性ナノ粒子の生成、③プラズマ電気化学による固体表面の官能基修飾、を個別の要素課題としている。平成27年度に、鉄電解とプラズマ電気化学を組み合わせたマグネタイトナノ粒子の生成法を考案した。これは、鉄電解でFe2+を供給し、一部をFe3+へと酸化し、更に酸素と結合するものである。平成28年度は、プラズマ電気化学によるマグネタイト粒子生成の反応系を解明するために、ガスの種類、電極の配置、溶存酸素濃度、電解質の種類や濃度をパラメータとして実験を行い、マグネタイトが効率的に生成される条件を絞り込んだ。また、このときのイオン濃度を計測した。得られた結果より、マグネタイト粒子生成のメカニズムの考察を行い、溶存酸素による酸化反応、及び、水酸化鉄を介した反応が重要との見解を得た。水溶液の代わりにイオン液体を用いることで、Fe2+からFeへの還元も試みたが、用いたイオン液体では十分な量の鉄イオンを溶解できず、イオン液体の種類の検討を行っている。液中反応の理解に関しては、プラズマ中、及び、液中での荷電粒子と中性粒子の輸送と反応を考慮したモデル化を行い、数値解析による反応系の検証も行っている。この結果として、OHや水和電子のような反応性の高い化学種は気液界面近傍の液中にしか存在せず、この領域の化学反応が重要であることが示唆された。プラズマ電気化学による表面処理に関しては、液中に置いたポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレンの親水化処理を試みた。親水化に寄与するのはOHであり、固体表面でのOH供給が必要と考察している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当該年度の研究計画として、(1)プラズマ電気化学による液中反応の詳細な理解として、液中のイオン種、中性化学種、ラジカル種の計測、(2)磁性粒子の高速生成、及び、添加剤やイオン液体等の利用による酸化／還元の制御による粒子生成の多様化、(3)液中での固体材料表面改質のおける官能基導入の評価、を挙げていた。(1)に関しては、使用している計測機器（キャピラリー電気泳動装置）が安定性を欠き、計測できているイオン種が十分とは言えないが、必要最低限のデータは得られている。また、これらの計測では空間平均値としての化学種濃度しか得られないが、イオン種や中性化学種の輸送過程を数値計算で推定することで、特に気液界面近傍での化学種の空間分布についても言及している。(2)に関しては、プラズマ電気化学によるマグネタイトナノ粒子の生成効率化、及び、生成機構の検討が進んでいる。イオン液体の利用により液中のFe2+からFeへの還元も試みたが、十分なFe2+をイオン液体中に供給できず、対応策を検討中である。(3)に関しては、液中に置いたポリプロピレン等の有機材料に対してプラズマ電気化学による親水化処理を行い、親水化に寄与した化学種はOHであると推定している。以上により、研究計画は概ね順調に進行しているものと判断する。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究では、①大気圧グロー放電を用いたプラズマ電気化学反応系における液中反応の評価、②プラズマ電気化学による磁性ナノ粒子の生成、③プラズマ電気化学による固体表面の官能基修飾、を通じて、プラズマ電気化学の基盤確立、及び、その応用を行う。今後の推進方策は以下に示す通りである。
・各種条件において液中に生成されるイオン種、化学種等の計測を通じてデータを蓄積する。これは必要に応じて、数値解析によりデータや考え方を補充する。
・ナノ粒子生成における高機能化：金ナノ粒子や銀ナノ粒子、磁性ナノ粒子の単体は生成可能であるが、イオンを制御することによって、コアシェル構造を有するナノ粒子生成を実現する。
・固体材料の表面処理に関しては、表面の官能基の計測によってメカニズム解明に加え、より効率の良い条件の探索を行う。
・上述の成果を踏まえて、研究目的に合致した成果を取りまとめる。
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