2017 Fiscal Year Annual Research Report
Carrier transport and Photoenergy conversion at nano-interfaces
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15H03764
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
山下 晃一 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (40175659)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 可視光応答型の水分解光触媒 / 第一原理計算 / バンド端位置 / 組成依存性 / バンド構造 / キャリア拡散 / キャリア有効質量 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成２９年度は、可視光応答型の水分解光触媒として期待されているLaMgxTa1-xO1+3xN2-3xについて、第一原理計算を用いてバンド構造の組成依存性を調べ、バンド端位置やキャリア拡散の観点から，組成と活性の相関を明らかにした．LaMg2/3Ta1/3O3とLaTaO2Nの固溶体であるLaMgxTa1-xO1+3xN2-3xは，可視光照射下での水の完全分解が報告された光触媒材料である．その活性はx = 1/3で最大となることから，組成xの増加によるポジティブな要因とネガティブな要因とのトレードオフがあることが示唆された．そこで，これらの要因を明らかにすることを目的に，第一原理計算を用いて各組成におけるバンドギャップ・キャリア有効質量・バンド端位置などの物理量を求め，それらと組成xとの相関を調べた．組成xの増加にともなってバンドギャップは拡大し，x = 0～1/2（酸窒化物）と x = 2/3（酸化物）のあいだで特に大きく変化した．いずれ組成ｘにおいて伝導帯はTaの5d軌道，価電子帯はアニオンの2p軌道で構成されており，伝導帯下端位置がほぼ一定であるのに対し，価電子帯上端位置は組成xの増加（= Nの含有率の減少）にともなって低下した．また，電子のキャリア有効質量は組成xとともに単調に増加しており，正孔の有効質量もx > 1/6で単調に増加した．キャリア有効質量はバンド分散の程度を示すものであり、伝導帯においてはTa 5d 間の軌道の重なりの減少、価電子帯においてはO 2p とN 2p との混成の減少がバンド分散の減少を引き起こしていると考えられる．バンド端位置の観点からは、組成xの増加が酸素生成活性の向上に寄与することが予想されるが、キャリア有効質量の観点からは、組成xの増加は不利なものであることから、中間的な組成での活性が高くなると結論した．
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| Research Progress Status |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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