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2016 Fiscal Year Annual Research Report

有機無機ペロブスカイト太陽電池の単一粒子反応観測

Research Project

Project/Area Number 15H03771
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

立川 貴士  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 准教授 (20432437)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywords単一粒子分光 / 有機鉛ハロゲン化物ペロブスカイト / 太陽電池 / ナノ粒子 / 光化学 / 蛍光顕微鏡 / 電子移動
Outline of Annual Research Achievements

ハロゲン化鉛系ペロブスカイト太陽電池は近年エネルギー変換効率が急速に向上し、20%を超えた例も報告されている。一方で、界面構造が不均一であることから、その動作原理には未だ不明な点が多い。本年度は、ペロブスカイト太陽電池における多色化や高効率化において重要なハロゲン交換過程に注力して研究を進めた。
結晶サイズや形状、反応サイトが容易に観察できるマイクロメートルサイズの臭素体ペロブスカイト結晶を合成し、ハロゲン交換反応(臭素体からヨウ素体)を液相でその場観察した。発光寿命測定によりキャリアダイナミクスを調べた。また。臭素体からの発光(約540 nm)をフィルターによりカットして発光観察を行うことで、過渡的に生成する化学種を観測した。蛍光寿命測定において、反応直後では反応前に比べて非常に早い発光の減衰が見られた。このことは表面に吸着したヨウ素イオンへの正孔移動、あるいは結晶構造変化に伴い生成した欠陥に電荷のトラップが起こっていることを示している。さらに反応が進行すると、発光の立ち上がり成分が観測された。X線光電子分光法(XPS)を用いた深さ方向分析を行うと、結晶表面から25 nmの深さまでにのみヨウ素イオンが検出されたことから、臭素体のペロブスカイト結晶の周りに薄いヨウ素体のペロブスカイト層が形成されており、この内部の臭素体から表面のヨウ素体への長距離電荷移動が起こっていることがわかった。過渡種からの突発的な発光の持続時間の分布を単一指数関数により解析したところ、過渡種の平均寿命は約30 msであることがわかった。
得られた成果を関連学会や学術誌において発表した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

ハロゲン化鉛系ペロブスカイトにおけるハロゲン交換反応の単一粒子観測から、過渡的に生じる短寿命構造体の挙動を捉えることに成功した。これまで、結晶性構造体におけるイオン拡散ダイナミクスを実時間観測した例はなく、また、欠陥拡散との関連性を明らかにできたことは、有機-無機ペロブスカイト材料の応用発展に寄与するものと確信する。以上の理由から、本研究は順調に進展していると判断する。

Strategy for Future Research Activity

本研究で見出したハロゲン交換制御技術を発展させ、太陽電池や発光材料の高効率化につながるナノへテロ構造を形成する。同時に、単一粒子発光観測から、不均一界面における電荷移動メカニズムを明らかにする。

  • Research Products

    (15 results)

All 2017 2016 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 4 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Direct Observation of Charge Collection at Nanometer-Scale Iodide-Rich Perovskites during Halide Exchange Reaction on CH3NH3PbBr32017

    • Author(s)
      Izuru Karimata, Yasuhiro Kobori, Tachikawa Tachikawa
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 8 Pages: 1724-1728

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.7b00482

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Topotactic Epitaxy of SrTiO3 Mesocrystal Superstructures with Anisotropic Construction for Efficient Overall Water Splitting2017

    • Author(s)
      Peng Zhang, Tomoya Ochi, Mamoru Fujitsuka, Yasuhiro Kobori, Tetsuro Majima, Takashi Tachikawa
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 56 Pages: 5299-5303

    • DOI

      10.1002/anie.201702223

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] ヘテロバンド構造を有するCH3NH3PbBr3-xIxペロブスカイトの電荷キャリアダイナミクス2017

    • Author(s)
      狩俣出、小堀康博、立川貴士
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶応大学(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [Presentation] 光誘起電子移動反応における磁場効果を利用した新規蛍光顕微鏡観察手法の開発2017

    • Author(s)
      櫻井学、小堀康博、立川貴士
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶応大学(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-16 – 2017-03-16
  • [Presentation] 単一粒子・単一分子化学によるナノマテリアルの新機能創出2017

    • Author(s)
      立川貴士
    • Organizer
      2017機能分子の先端ビーム化学
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府・吹田市)
    • Year and Date
      2017-01-18 – 2017-01-18
    • Invited
  • [Presentation] Developments of titanium dioxide mesocrystals for heterogeneous photocatalysis2016

    • Author(s)
      Takashi Tachikawa
    • Organizer
      2016 Global Research Efforts on Energy and Nanomaterials (GREEN 2016)
    • Place of Presentation
      GIS Taipei Tech Convention Center(台湾・台北市)
    • Year and Date
      2016-12-22 – 2016-12-25
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトにおけるハロゲン交換反応ダイナミクス2016

    • Author(s)
      立川貴士、狩俣出、小堀康博
    • Organizer
      第35回固体・表面光化学討論会
    • Place of Presentation
      室蘭工業大学(北海道・室蘭市)
    • Year and Date
      2016-11-21 – 2016-11-22
  • [Presentation] Long-range charge transfer and transient species formation during halide exchange reaction on an organolead halide perovskite crystal2016

    • Author(s)
      Izuru Karimata, Yasuhiro Kobori, Takashi Tachikawa
    • Organizer
      2016年光化学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学(東京都・目黒区)
    • Year and Date
      2016-09-06 – 2016-09-09
  • [Presentation] 単一粒子顕微分光電気化学法によるSrTiO3メソ結晶の発光観測2016

    • Author(s)
      越智友哉、小堀康博、立川貴士
    • Organizer
      2016年光化学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学(東京都・目黒区)
    • Year and Date
      2016-09-06 – 2016-09-09
  • [Presentation] Development of mesocrystal superstructures as a versatile photocatalyst platform2016

    • Author(s)
      Takashi Tachikawa
    • Organizer
      5th Annual Symposium of Forum on Low-dimensional
    • Place of Presentation
      化学会館(東京都・千代田区)
    • Year and Date
      2016-05-20 – 2016-05-20
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Single-molecule, single-particle fluorescence spectroscopy as a tool for investigating heterogeneous photocatalytic reactions2016

    • Author(s)
      Takashi Tachikawa
    • Organizer
      International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts (NPC2016)
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪府・吹田市)
    • Year and Date
      2016-04-08 – 2016-04-10
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development of solid photocatalysts based on mesocrystal superstructures2016

    • Author(s)
      Takashi Tachikawa, Tetsuro Majima
    • Organizer
      26th IUPAC International Symposium on Photochemistry
    • Place of Presentation
      大阪市中央公会堂(大阪府・大阪市)
    • Year and Date
      2016-04-03 – 2016-04-08
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Single-particle photoluminescence measurements reveal the surface charge trapping in organolead bromide perovskite2016

    • Author(s)
      Izuru Karimata, Yasuhiro Kobori, Takashi Tachikawa
    • Organizer
      26th IUPAC International Symposium on Photochemistry
    • Place of Presentation
      大阪市中央公会堂(大阪府・大阪市)
    • Year and Date
      2016-04-03 – 2016-04-08
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] crystal-face-dependent charge dynamics on a BiVO4 photocatalyst studied by single-particle photoelecltrochemistry2016

    • Author(s)
      Tomoya Ochi, Yasuhiro Kobori, Takashi Tachikawa
    • Organizer
      26th IUPAC International Symposium on Photochemistry
    • Place of Presentation
      大阪市中央公会堂(大阪府・大阪市)
    • Year and Date
      2016-04-03 – 2016-04-08
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 神戸大学 分子フォトサイエンス研究センター 立川研究室

    • URL

      http://www2.kobe-u.ac.jp/~tach/

URL: 

Published: 2018-01-16  

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