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2015 Fiscal Year Annual Research Report

人工ガスハイドレートと電解質ナノ流体の分子化学

Research Project

Project/Area Number 15H03851
Research InstitutionTokyo University of Science

Principal Investigator

田所 誠  東京理科大学, 理学部, 教授 (60249951)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 松井 広志  東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (30275292)
Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywordsメタンハイドレート / ナノ多孔質結晶 / 水クラスター / ナノ分子流体 / イオンハイドレート / プロトン伝導 / ガスハイドレート / 超分子
Outline of Annual Research Achievements

直径 ~1.6 nmの一次元ナノチャネル構造をもつ分子性多孔質単結晶に閉じ込められた水クラスター(WNT: water nanotube cluster)は、融解-凝固の相転移挙動をもち、壁面の相互作用で融解状態でも安定なWNTのクラスター構造をもつ。一般に、ガスハイドレートは低温/高圧下で存在する得意な構造をもつ不安定な氷構造から作られているが、空孔型のWNTを調整し、ガス分子を挿入するだけで、ガスハイドレートを形成し、常温常圧で安定化するものと考えている。CH4の代わりにXeを導入した場合、室温付近での気体の吸蔵・放出が可逆に観測された。このWNTを用いて、水から氷への速度論的な凝縮反応を利用して、CH4やH2などのエネルギーガスを安定化させれば、常温常圧で吸蔵・放出するガスハイドレートの研究行うことが可能である。特に今年度はXeを用いた人工ガスハイドレートを用いて湿度変化による安定性や取り込み量などの研究を行った。低い湿度ほど水分子の代わりにXeの取り込み量が増加するのが観測された。
一方、電解質水溶液は、水和したイオンの素早い移動のため電気の良導体である。このWNT内に電解質塩を任意の割合で溶かし込むことに成功した。この擬1次元ナノ電解質水溶液は、ナノ流体(Nano fluidics)として素早い超イオン伝導性やプロトン伝導性を示すだけではなく、電解質イオンを動かすことによって、力学的なエネルギーを電気エネルギーに変換することができる。この現象を達成するための、結晶の合成研究を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

初年度は特に合成研究や人工ガスハイドレートの合成実験を主に行っている。しかし、当初、計画に合った湿度と温度とガス圧力を制御できるセルの構築は、助成金が足りなかったため実現できていない。特に人工メタンガスハイドレートあるいは水素ハイドレートの、湿度制御を行った挿入時のメタンや水素のガス圧力を求めることが困難であり、別の手法で測定できる機材の開発を考えている。

Strategy for Future Research Activity

メタンガスや水素ガスの導入圧力を、ボンベ圧とした湿度・温度制御封入装置の開発を行って、人工メタンハイドレートに実際のミニボンベを使用したメタン貯蔵能を比較検討してみることを計画している。固体のNMRによるCD4やC13H4、あるいはD2などの同位体を用いた測定では、確かにガスが入ることを確認できるが、同位体自身でできたガスは非常に高価であるため、圧力をかけられるだけの購入予算がない。あとは単結晶であるのでXray結晶構造解析によって、内部のハイドレートクラスター構造の変化から、導入されたガス量などを推測できると考えられるが、湿度とガス圧を変化させたサンプリング装置が必要である。
ナノ流体の方の研究は、順調に合成方法の確立が成功し、ナノチャネル細孔に導入できる電解質量をコントロールすることに成功した。これは急遽、購入したイオンクロマトグラフィーでハロゲンイオン量を定量できたことが成功につながった。まずは導入した電解質量と伝導性の関係を求めることを目指している。

  • Research Products

    (22 results)

All 2015

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 3 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Proton Conduction through the Nanochannel Water in Weak-Acidic Nanoporous Crystals [Cu2(phen)2(AcO)2(H2O)2][Al(OH)6Mo6O18]M+(nH2O) (M+ = H+, Li+, Na+, K+)2015

    • Author(s)
      Hiroshi Matsui, , Makoto Tadokoro
    • Journal Title

      SOLID STATE IONICS

      Volume: 285 Pages: 165-169

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.ssi.2015.09.020

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Transpiration of Water Molecules through Molecule-Based Porous Crystals with One-dimensional Nanochannels2015

    • Author(s)
      Makoto Tadokoro, Tadahiro Suda, Taishi Shouji, Kazuhiro Ohno, Kohei Honda, Asuka Takeuchi, Makoto Yoshizawa, Kyosuke Isoda, Hajime Kamebuchi and Hiroshi Matsui
    • Journal Title

      BULLETIN OF THE CHEMICAL SOCIETY OF JAPAN

      Volume: 88 Pages: 1707-1715

    • DOI

      http://doi.org/10.1246/bcsj.20150285

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] D3h-Symmetric Porphyrin-Based Rigid Macrocyclic Ligands for Multicofacial Multinuclear Complexes in a One-Nanometer-Sized Cavity2015

    • Author(s)
      Yohei Ohkoda, Akane Asaishi, Tomoya Namiki, Tomoaki Hashimoto, Midori Yamada, Koichiro Shirai, Yuta Katagami, Tomoaki Sugaya, Makoto Tadokoro, Akiharu Satake
    • Journal Title

      CHEMISTRY-A EUROPEAN JOURNAL

      Volume: 21 Pages: 11745-11756

    • DOI

      DOI: 10.1002/chem.201501854

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Hydrogen bond induced photoluminescence behavior of iridium(III) complexes2015

    • Author(s)
      Tomoaki Sugaya, Fumi Takahashi, Saori Takata, Kyosuke Isoda, Makoto Tadokoro, Koji Ishihara
    • Organizer
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2015)
    • Place of Presentation
      Honolulu Convension Center (Hawaii) America
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Proton-responsive emission properties in cyclometalated iridium(III) complex film, [IrIII(bdp)3]@Nafion (bdp = 2,4’-(benzene-1,3-diyl)dipyridine)2015

    • Author(s)
      Hajime Kamebuchi, Yu Fujimura, Atsushi Okazawa, Makoto Tadokoro, Norimichi Kojima
    • Organizer
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2015)
    • Place of Presentation
      Honolulu Convension Center (Hawaii) America
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Anomalous water molecules and mechanistic effects of water nanotube clusters confined to molecular porous crystals2015

    • Author(s)
      Makoto Tadokoro
    • Organizer
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2015)
    • Place of Presentation
      Honolulu Convension Center (Hawaii) America
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 新規機能性TANC誘導体の合成と性質2015

    • Author(s)
      川本一平・阿部友記・磯田恭佑・田所誠
    • Organizer
      第26回基礎有機化学討論会
    • Place of Presentation
      愛媛大学(城北キャンパス)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] 分子内水素結合を有する環状4核金属錯体の合成と構造2015

    • Author(s)
      荒本大志・西村僚太・亀渕 萌・田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] 水素結合型イリジウム錯体の特異な発光挙動2015

    • Author(s)
      高田紗織・高橋芙美・菅谷知明・岡田里菜・亀渕萌・田所誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] 水素結合型Ru錯体から作られる導電性多孔質結晶の電気化学的挙動2015

    • Author(s)
      西村僚太・芳賀正明・亀渕 萌・田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] サレンカテコレートを配位させた集積型金属錯体の合成と性質2015

    • Author(s)
      中川慎吾・生田大樹・亀渕 萌・田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] オリゴペプチドを導入した巨大水クラスターの構造と性質2015

    • Author(s)
      山下 祐司・伊藤 祐貴・亀渕 萌・田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] リン酸ガリウム錯体を用いた電解コンデンサの長寿命化2015

    • Author(s)
      秋山 香・小澤 正・西林 優・清井敦司・坂倉正朗・亀渕 萌・田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] 分子性ナノ細孔内で安定化されたガスハイドレート2015

    • Author(s)
      山岸 良彰・上垣 菜々・鈴木 陽・亀渕 萌・田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] 分子性多孔質結晶に閉じ込められた水クラスターの科学2015

    • Author(s)
      田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
    • Invited
  • [Presentation] 分子性ナノ多孔質結晶内に取り込まれたエリスリトールの水和構造と物性2015

    • Author(s)
      武内明日香・玉城奈和・亀渕 萌・松井広志・田所 誠
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-23
  • [Presentation] 強い水素結合によって架橋されたRuIII/ReIV混合原子価錯体の性質2015

    • Author(s)
      横井遼太郎, 鶴岡悠貴, 亀渕萌, 田所誠
    • Organizer
      第9回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(大岡山キャンパス)
    • Year and Date
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [Presentation] 水素結合型Ru錯体から作られる導電性多孔質結晶の電気化学的挙動2015

    • Author(s)
      西村僚太, 芳賀正明, 亀渕 萌, 田所 誠
    • Organizer
      第9回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(大岡山キャンパス)
    • Year and Date
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [Presentation] アニオニックな分子性ナノ多孔質骨格で安定化された伝導性PEG-M+ 複合体の構造と性質2015

    • Author(s)
      八木 菜々美,西村 僚太,田中 康子, 亀渕 萌,尾関 智二,田所 誠
    • Organizer
      第9回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(大岡山キャンパス)
    • Year and Date
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [Presentation] β-ジケトン型配位子を用いた希土類錯体を導入した発光性透明膜の開発とpHによる発光色の制御2015

    • Author(s)
      吉岡泰鵬・亀渕 萌・田所 誠
    • Organizer
      第27回配位化合物の光化学討論会
    • Place of Presentation
      佐渡インフォメーションセンター(あいぽーと佐渡) (新潟県佐渡市)
    • Year and Date
      2015-08-07 – 2015-08-09
  • [Presentation] 分子性ナノ多孔質結晶に閉じ込められた巨大水クラスター2015

    • Author(s)
      田所誠
    • Organizer
      錯体化学若手の会 夏の学校2015
    • Place of Presentation
      会場 セントコア山口 (山口)
    • Year and Date
      2015-08-06 – 2015-08-08
    • Invited
  • [Book] プロトン共役型電子移動錯体の単結晶中性子構造解析2015

    • Author(s)
      田所誠
    • Total Pages
      1ページ
    • Publisher
      中性子産業利用推進協議会季報「四季」第28号

URL: 

Published: 2017-01-06  

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