2017 Fiscal Year Annual Research Report
Investigation of Mechanism of Intercalation of Metals into Carbon-related Materials and Application to Next Generation Batteies
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15H03852
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| Research Institution | Osaka Electro-Communication University |
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Principal Investigator |
川口 雅之 大阪電気通信大学, 工学部, 教授 (10268295)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
榎本 博行 大阪電気通信大学, 工学部, 教授 (10213563)
松尾 吉晃 兵庫県立大学, 工学研究科, 教授 (20275308)
村松 康司 兵庫県立大学, 工学研究科, 教授 (50343918)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 二次電池 / 炭素質材料 / インターカレーション / 機構解明 / 負極材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、ホストである炭素質材料に対するゲスト金属の挿入(インターカレーション)機構を解明し、次世代エネルギー貯蔵用二次電池負極材料を開発することを目的としている。ここで炭素質材料とは、グラファイト類似の層状構造でホウ素/炭素/窒素から成るB/C/N材料、ホウ素/炭素から成るB/C材料、および低結晶性カーボンを示している。
平成29年度は、代表者の川口と大学院生はB/C材料の作製に注力した。いくつかの組成のB/C材料にリチウム（Li）、あるいはナトリウム（Na）を電気化学的にインターカレートさせ、二次電池負極としての評価を行った。中でもC/B組成比が19の材料はLiイオン二次電池負極として最大540 mAh/gの可逆容量を示し、これはグラファイトの理論容量372 mAh/gより大きな値であり、この材料は急速充放電に関係するレート特性にも優れていた。
一方、研究分担者の松尾は、酸化黒鉛の熱還元で得た炭素質材料に対して種々の分光測定を行い、炭素面内に酸素が導入された構造モデルを提案した。
また、研究分担者の村松、川口と大学院生は、兵庫県立大学のニュースバルにおいて、軟X線吸収分光法を用いて炭素質材料の電子状態について測定・解析した。その結果、B/C材料やB/C/N材料の伝導帯の底にはグラファイトには見られないピークが観察され、このピークがホウ素の影響で生まれ、ゲスト金属のインターカレーションを容易にさせている可能性を見出した。
さらに、研究協力者のHerold（フランスCNRS,Nancy）らのグループとの液体合金法によるインターカレーションと核マイクロプローブ分析を用いる組成分析について共同研究を続けている。
以上の成果について、川口は2017年10月にフランスのリヨンで開催されたFrench-Japanese Seminarに招待され講演した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の目的である炭素質材料に対するゲスト金属のインターカレーション反応機構の解明と次世代エネルギー貯蔵用二次電池の負極材料の開発に対し、以下の3つの良好な結果を得ているためである：
１．炭素質材料の中で、ホウ素/炭素（B/C）材料がリチウム（Li）イオン二次電池負極として最大540 mAh/gの可逆容量を示し、現在使用されているグラファイトの理論容量（372 mAh/g）より大きいことを確認した。
２．急速充放電に関係するレート特性についても、B/C材料がグラファイトより優れていることを見出した。
３．軟X線吸収分光法を用いた電子状態の測定・解析によって、B/C材料やB/C/N材料の伝導帯の底にはグラファイトには見られないピークが観察され、このピークがホウ素の影響で生まれ、ゲスト金属のインターカレーションを容易にさせている可能性を見出した。
上の１と２は、当該研究の目的である『次世代エネルギー貯蔵用二次電池負極材料の開発』につながり、３については『ホスト材料に対するゲスト金属のインターカレーション機構の解明』につながっている。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度は当該研究の最終年度になるので、当初の目的が達成できるよう以下の項目について研究を進め、総括する予定である：
１．炭素質材料の作製：研究代表者の川口と継続研究員の石川は、大阪電通大にて、引き続きCVD装置を用いてBCxNy材料やBCx材料を作製する。研究分担者の松尾は、兵庫県立大学にてグラフェンライクグラファイトの作製を行う。
２．層間化合物の作製：川口、石川、大阪電通大院生の高下、および松尾はホスト材料である炭素質材料に対して、気相法および電気化学法でLi、Na、Mg、Caなどの１族あるいは２族金属のインターカレーションを行い、層間化合物を作製する。また、川口は研究協力者のHerold（仏、Nancy）を訪問し炭素質材料に対して液体合金法でMgやCaのインターカレーションおよび核マイクロプローブ分析による組成分析を行う。
３．電子状態・電気特性の評価：研究分担者の村松、川口と石川は兵庫県立大ニュースバル放射光施設およびカリフォルニアALSにてXAS測定を行い、ホスト材料や層間化合物の電子構造を調べ、インターカレーション機構について考察する。川口、石川、および研究分担者の榎本は、炭素質材料および層間化合物の室温電気伝導度および電気伝導度の温度依存を調べ、両者の違いからホスト‐ゲスト間の相互作用について考察する。
４．成果発表：炭素材料学会や日本化学会などの国内の学会、Carbon2018（炭素に関する国際会議）で発表し、議論を深める。また、国際学術雑誌に投稿・発表する。
５．研究のまとめ：川口が以上の成果について整理し、４年間の研究の総括を行う。
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