2015 Fiscal Year Annual Research Report
協奏的フラストレーションに着目したリラクサー組成相境界形成のダイナミクス
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15H04118
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
木口 賢紀 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (70311660)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山田 智明 名古屋大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (80509349)
佐藤 和久 大阪大学, 超高圧電子顕微鏡センター, 准教授 (70314424)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 組成相境界 / 多相共存組織 / 歪み誘起相 / フラストレーション / 界面変調組織 / ドメイン / ミスフィット転位 / リラクサー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
MOD原料溶液を用いたCSD法によるPMN薄膜のエピタキシャル成長条件に基づいて、PMN-xPT(x=0-100)固溶体薄膜を堆積した。PT組成0-60mol%の組成域では002ピークのロッキングカーブのFWHMが0.1-0.2°の優れた配向性のエピタキシャル薄膜を作製できた。PT70-100mon%の組成域では急激に配向性が低下し、モザイク性が高くなった。電子顕微鏡観察により、このモザイク性の増大は正方晶相90°ドメインの形成による格子回転によることが分かった。一方、菱面体晶相はPT0-80mon%の組成域で検出された。よって、PT60-80mol%の組成域において菱面体晶相と正方晶相の2相共存、つまり組成相境界(MPB)が現れると言える。これは、バルク結晶のPT30-35mol%のおおよそ２倍のPT組成である。
次に、全PT組成について原子分解能断面HAADF-STEM像の幾何学的位相解析により歪みマップを解析したところ、以下のような興味深い知見が得られた。
(i)XRD法ではPT60mol%以上の組成においてのみ正方晶相が検出されるのに対し、STEM歪みマップ法では全組成域に渡って正方晶相が観察された。
(ii)MPB組成以下では、薄膜は主に菱面体晶相を形成するが、基板界面層に正方晶相が形成され、２層の層上組織を形成する。下層の正方晶相には、ミスフィット転位を起点としてナノサイズの90°ドメインが形成されるが、上部菱面体晶相には伝播しない。
(iii)この正方晶相からなる界面層は本来正方晶を取りえないPMNにおいても存在することから、この界面層は薄膜基板界面のミスフィット転位の転位芯近傍の弾性場により誘起された相であると考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
全組成域において精密構造解析に視するエピタキシャル薄膜を作製でき、全ての試料に対して原子分解能断面HAADF-STEM解析と歪みマップ解析を行うことで、XRD法では検知できなかった正方晶相界面層の存在を突き止めた。また、電子エネルギー損失分光法によるこれらの局所構造の配位状態分析や、XRD及びSTEMによる高温その場解析により各相の相転移挙動のダイナミクスにまで迫ることが出来た。
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| Strategy for Future Research Activity |
次年度は、初年度の成果である2相共存組織が何故形成されるのか、ミスフィット転位の局所弾性場に着目し、意図的に歪み状態を変調することでこの２相共存組織がどのように変化し、その帰結としてMPB組成がどのように変調されるのか、局所構造、電子状態及び誘電特性の観点から多面的に究明を目指す。
また、初年度に引き続き電子線トモグラフィーによるヘテロナノ組織の3次元構造解析を続けると共に、XRD、TEM/STEM観察、STEM歪みマッピング、STEM-EELS法による加熱その場観察によって、相転移挙動のダイナミクスを局所構造と局所電子状態の両面から解析し、特異な2相共存組織の相安定性や組織形成メカニズムを明らかにする。
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[Journal Article] Negligible substrate clamping effect on piezoelectric response in (111)-epitaxial tetragonal Pb(Zr, Ti)O3 films2015
Author(s)
T. Yamada, J. Yasumoto, D. Ito, O. Sakata, Y. Imai, T. Kiguchi, T. Shiraishi, T. Shimizu, H. Funakubo, M. Yoshino, and T. Nagasaki
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Journal Title
J. Appl. Phys.
Volume: 118
Pages: 072012-1-6
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] 正方晶/菱面体晶Pb(Zr,Ti)O3 人工超格子薄膜の構造 及び圧電特性の層厚依存性2016
Author(s)
海老原洋平, 山田智明, 坂田修身, 森岡仁, 木口賢紀, 今井康彦, 清水荘雄, 舟窪浩, 吉野正人, 長﨑正雅
Organizer
第54回セラミックス基礎科学討論会
Place of Presentation
アバンセ, グランデはがくれ（佐賀県佐賀市）
Year and Date
2016-01-07 – 2016-01-08
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[Presentation] 斜方晶HfO2薄膜の強誘電相構造2015
Author(s)
中村奨梧, 範 滄宇, 木口賢紀, 白石貴久, 赤間章裕, 片山きりは, 清水荘雄, 舟窪浩, 今野豊彦
Organizer
130回東北大学金属材料研究所講演会
Place of Presentation
東北大学 片平キャンパス（宮城県仙台市青葉区）
Year and Date
2015-11-25 – 2015-11-26
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[Presentation] 斜方晶ハフニア薄膜の結晶構造と組織形成2015
Author(s)
木口賢紀, 白石貴久, 範 滄宇, 赤間章裕, 今野豊彦, 片山きりは, 清水荘雄, 舟窪浩, 今野豊彦
Organizer
第35回エレクトロセラミックス研究討論会
Place of Presentation
東京工業大学 大岡山キャンパス（東京都目黒区）
Year and Date
2015-10-22 – 2015-10-23
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