2015 Fiscal Year Annual Research Report
異常原子価鉄イオンによる酸素発生触媒の活性化とその機構の解明
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15H04169
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| Research Institution | Osaka Prefecture University |
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Principal Investigator |
八木 俊介 大阪府立大学, 21世紀科学研究機構, 講師 (60452273)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
梅澤 直人 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 光触媒材料センター, 主任研究員 (20455273)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 電気化学触媒 / 高圧合成 / 異常原子価イオン / 過電圧 / 交換電流密度 / 構造解析 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
産業的に重要な酸素発生反応に対して高い活性を有する触媒材料として，ペロブスカイト酸化物が注目されている．ペロブスカイト酸化物はABO3の化学式で表される酸化物であり，AサイトとBサイトを占有する元素の選択の自由度が高く，機能性酸化物として広く研究が行われている．本年度の我々の研究において，Bサイトに配置した異常原子価鉄イオン（Fe4+イオン）が，酸素発生反応に対して高い触媒活性を発現するために重要な役割を担うことを，電気化学測定と構造解析の結果を組み合わせて明らかにした．このFe4+イオンを安定化させることが活性を維持するために重要となるが，四重ペロブスカイト酸化物CaCu3Fe4O12の有する緻密な共有結合ネットワークは異常原子価鉄イオンならびに構造を安定化させる効果があり，過酷な電気化学反応条件下においても性能の劣化を防ぐことが可能であることを示した．同材料は，金属空気二次電池や水電解デバイス用触媒などとしての応用が期待される．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当初の計画では，異常原子価鉄イオンを構造内に有するAサイト秩序型ペロブスカイトならびにその他のAサイト秩序型ペロブスカイトの合成と評価のみを行う予定であったが，比較試料としての異常原子価鉄イオンを含む単純ペロブスカイトの合成と評価も同時に行うことができた．また現在では，イオンの電子状態と構造の違いが酸素発生触媒の活性に与える影響や反応経路についても検討するまでに至っている．さらに，これらの結果について特許の取得（特許第5869169号）ならびに論文発表（Nature Commun., 6, 8249 (2015).）を行うことができている．
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は異常原子価鉄イオンについての研究成果が当初の計画以上に進展したことを受けて，鉄イオン以外の遷移金属を構造内に有する四重ペロブスカイト酸化物やスピネル型酸化物などを合成する手法の確立ならびに，合成したこれらの酸化物の酸素発生反応に対する活性を調べる．また，構造内イオン種の電子状態を計算により求め，実験により得られた過電圧や構造安定性との相関を明らかにする．
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[Journal Article] Covalency-reinforced oxygen evolution reaction catalyst2015
Author(s)
S. Yagi, I. Yamada, H. Tsukasaki, A. Seno,M. Murakami, H. Fujii, H. Chen,N. Umezawa, H. Abe, N. Nishiyama, S. Mori
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Journal Title
Nature Communications
Volume: 6
Pages: 8249
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
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[Presentation] 共有結合性の向上による酸素発生触媒の活性化2015
Author(s)
八木 俊介, 山田 幾也,塚崎 裕文, 瀬野 晃大, 藤井 央, 梅澤 直人, 阿部 英樹, 森 茂生
Organizer
平成27年度資源・素材関係学協会合同秋季大会
Place of Presentation
愛媛大学（愛媛）
Year and Date
2015-09-09 – 2015-09-09
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[Presentation] 新規酸素発生反応触媒の構造・活性2015
Author(s)
山田 幾也, 八木 俊介, 塚崎 裕文, 瀬野 晃大, 藤井 央, 梅澤 直人, 阿部 英樹, 森 茂生
Organizer
平成27年度資源・素材関係学協会合同秋季大会
Place of Presentation
愛媛大学（愛媛）
Year and Date
2015-09-09 – 2015-09-09
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