2015 Fiscal Year Annual Research Report
固体表面における協同触媒作用概念に基づく不活性結合と不活性分子の活性化
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15H04182
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
本倉 健 東京工業大学, 物質理工学院, 講師 (90444067)
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2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | フッ化物塩 / 二酸化炭素 / 不活性分子 / 不均一系触媒 / Pd錯体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成２７年度の研究では、不活性分子としての二酸化炭素の変換反応を試みた。具体的には、二酸化炭素とヒドロシランからのシリルホルメート合成にフッ化物塩が活性を示すことを見出した。この反応は、従来、金属錯体触媒が必須とされてきたため、安価なフッ化物塩で代替できる点は極めて画期的であるといえる。フッ化物塩を用いる反応は、アミンの存在下でも進行し、ワンポットでのホルムアミド合成を達成することができた。さらに、ヒドロシランに代えてジシランを還元剤とする反応にもフッ化物塩が活性を示すことがわかった。ジシランはシリコーン工業における副生成物として回収できる可能性があり、産業排ガスとしての二酸化炭素と廃棄物のみから有用有機物合成の可能性を示すことができた。
さらに、触媒活性点の固体表面での共存に関する研究では、Pd錯体と有機塩基を用いる系において、Pdジホスフィン錯体の利用へと展開することに成功し、種々の分光学的手法を用いて触媒構造を解明することができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
二酸化炭素の変換反応において、フッ化物塩を触媒とする反応系を新たに見出し、ワンポットでのホルムアミド合成や、ヒドロシランに加えてジシランを還元剤とすることにも成功した。さらに、固体表面への活性点の共存では、ホスフィン錯体の利用へと展開することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
二酸化炭素の変換反応では、特にジシランを用いる系において、反応機構および活性種構造を明らかにする必要がある。加えて、金属ケイ素を用いる反応へと展開したい。固定化触媒では、従来の均一系を凌駕する高活性の発現が望まれる。
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