2016 Fiscal Year Annual Research Report
Development of Automotive Catalysts using Metal Oxides and Bimetals
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15H04186
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
薩摩 篤 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (00215758)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
大山 順也 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (50611597)
沢辺 恭一 名古屋大学, 工学研究科, 講師 (80235473)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 触媒・資源化学プロセス / 環境触媒 / 自動車三元触媒 / バイメタル / Galvanic Deposition |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当初の計画として、非貴金属自動車触媒として研究対象を(1)CeO2系金属酸化物触媒(目標１： Fe-Ni/CeO2触媒の構造・触媒作用・反応機構の解明、目標２：更に高性能なCeO2系金属酸化物触媒を提案)、(2)バイメタル触媒(目標３：Galvanic deposition法で調製した貴金属-非貴金属バイメタル触媒の作用機構解明、目標４：三元触媒反応に有効な非貴金属バイメタル触媒提案)と、目標５：上記目標の成果を基礎として充分な初期活性を持つ非貴金属自動車触媒の提案、を掲げている。平成28年度までに、目標1,3,4を達成し、目標2が半ば達成状態である。
目標1:Fe-Ni/CeO2触媒の構造・触媒作用と反応機構の解明－Fe-Ni/CeO2触媒の活性種がCeO2担体上に形成されるスピネル型金属酸化物のNiFe2O4であることを明らかにした(業績3)。Fe2O3でもスピネル型のγ-Fe2O3がコランダム構造のα-Fe2O3よりも高い活性を示し、結晶構造と三元触媒活性との相関が示唆された。また、HCの部分酸化により形成したacetateなどの含酸素吸着種によりNOの還元は進行することを明らかにした(現在投稿中)。
目標３と４：Galvanic deposition法で調製したRu-Coコアシェル構造微粒子が、高い三元触媒活性を示すことを見いだした(業績1)。また、Pd/Co/Al2Oを同様にGalvanic deposition法で調製すると、低温でのメタン燃焼活性が向上することを見いだした(業績2)。これらの触媒では貴金属の酸化還元が低温側にシフトしており、この性質が触媒性能を向上させていた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の計画として、非貴金属自動車触媒として研究対象を(1)CeO2系金属酸化物触媒、(2)バイメタル触媒の2つを掲げてそれぞれ次の課題の達成を目標としていた。
目標１： Fe-Ni/CeO2触媒の構造・触媒作用と反応機構を解明する。目標２：目標１の成果を基礎として更に高性能なCeO2系金属酸化物触媒を提案する。目標３：Galvanic deposition法で調製した貴金属-非貴金属バイメタル触媒の作用機構を解明する。目標４：三元触媒反応に有効な非貴金属バイメタル触媒を見いだす。目標５：目標１～４の成果を基礎として充分な初期活性を持つ非貴金属自動車触媒を提案する。
このうち、目標1,3,4を達成し、目標2が半ば達成状態である。研究は当初計画通りに進捗している。
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| Strategy for Future Research Activity |
現在までの進捗状況を踏まえて、計画の最終年度である来年度は、次の課題を実施する。
(1)目標2：Fe-Ni/CeO2触媒の活性相がNiFe2O4であることを明らかにした。またNiFe2O4にCeO2を物理混合するとNO還元活性が向上することを予備検討により見いだしている。次年度は各種金属酸化物との物理混合による活性向上を図ると共に、その活性促進機構を解明する。
(2)目標4：Co-Pdバイメタル触媒を天然ガス自動車を想定したメタン燃焼に用いたところ、900℃という高温焼成で活性が著しく高くなり、活性促進がCo-アルミネートノ形成によるものであることが示唆された。バイメタルのみならず、担体の効果を併せた触媒としてその機構を検討する。
(3)目標5：学術的な成果としては、ただ活性が高い触媒を示すよりも、触媒構造と活性の相関性を明らかにすることに価値があると考えた。NiFe2O4はスピネル型構造を持つ金属酸化物であるため、各種スピネル型酸化物における三元触媒活性との構造活性相関を明らかにし、新規な非貴金属自走車触媒の設計指針を明らかにする。
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