2015 Fiscal Year Annual Research Report
ヘテロエレメンタルシナジー触媒によるシェールガス化学的変換の新展開
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15H04188
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| Research Institution | Oita University |
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Principal Investigator |
永岡 勝俊 大分大学, 工学部, 准教授 (90381029)
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2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 固体触媒 / ヘテロエレメント / シェールガス / メタン / 合成ガス / 炭素析出 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
シェールガス革命により早期実現が求められているMTB(メタンto ブタジエン)プロセスでのキーテクノロジーである「高圧下でのメタンのドライリフォーミング反応(CH4+CO2→CO+2H2)」に用いるCo-Al-Mg-O固溶体還元触媒の開発に取り組み、以下に示す研究成果を得た。
A. Co担持量、Al3+のドープ量の最適化による触媒耐久性の向上
Co担持量、Al3+ドープ量の異なるCo-Al-Mg-O固溶体還元触媒を多数調製し、1MPa、850℃でのメタンドライリフォーミング条件(CH4/CO2=1/1)で触媒活性の経時変化を調べた。さらに反応終了時までの炭素析出量を昇温反応法により定量し、炭素析出耐性を比較した。その結果、Coの担持量を1ｗｔ％とした場合、Al3+の添加なしではCoの還元度が20％以下であり、すぐに失活してしまうことが分かった。これに対し、0.1wt%のAl3+を添加するとCoの還元度が50％まで向上し、平衡値に近いメタン転化率が得られた。しかしながら、さらなるAl3+の添加は炭素析出量の増加を引き起こすことも分かった。
B. Al3+の存在状態・位置の特定と、その作用機構の学理解明
Coを1wt%としAl3+の添加量を変えた触媒を調製し、昇温還元プロファイルを測定した。その結果、Al3+の添加量の増加に伴い、Co2+の還元が促進されることが分かった。一方、XRD測定ではAlを含む化合物に由来するピークは得られず、Alの存在状態に関する知見は得られなかった。また、H2の化学吸着量測定から、Coの分散度を見積もり、O2の吸収量測定からCoの還元度を見積もったところ、Alの添加量を変えてもCoの粒子径は変化しないことが示唆された。そのため、Al3+添加量の増加による炭素析出量の増加は、よく知られているCo粒子径の増大とか関連付けられないことが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画書に記載した通りの実験を行い、予定通り研究が進捗したため、順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究計画書に記載した通り、以下の事項について検討する。
B. Al3+の存在状態・位置の特定と、その作用機構の学理を解明する。
C. 塩基性酸化物の種類と添加量の最適化により、炭素析出耐性をさらに向上させる。
D. 強塩基性酸化物の存在状態・位置の特定とその作用機構の学理解明に取り組む。
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[Presentation] Doping effect of trivalent cation on the catalytic behavior and properties of Co-Ni-Mg-O solid solution catalysts in syngas production by methane reforming under high pressure2015
Author(s)
Katsutoshi Nagaoka, Qiao Han, Godai Kitayama, Takahiro Ishikawa, Yosuke Abe, Yusaku Hashimoto, Katsutoshi Sato, Yusaku Takita1, Toshiya Wakatsuki, Masahiko Kunisu, Eri Suda, Shin Inamoto
Organizer
The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015
Place of Presentation
Hawaii Convention Center, Hawaii, USA
Year and Date
2015-12-15 – 2015-12-20
Int'l Joint Research
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