2017 Fiscal Year Annual Research Report
原子価変化に誘起されるアクチノイドナノ粒子の凝集と溶解
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15H04247
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
北辻 章浩 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力基礎工学研究センター, 研究主幹 (30354898)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | アクチノイド / コロイド / 電解析出 / EQCM / 電解還元 / 放射性廃棄物処分 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
①凝集相に触媒されるウランの原子価変化
ウランの還元により電極上へ析出した4価ウラン水酸化物錯体の作用により5価ウランの電解還元が促進される、即ち、４価ウラン水酸化物が触媒作用を示すこと、この還元－析出反応が電解還元の経過時間により3段階の反応過程に分けられることを、これまでに明らかにしてきた。
本年度は、ウラン水酸化物の類似化合物として、種々の金属水酸化物を合成し、溶液中に共存させてウラン還元に対する触媒作用の有無を調べた。４価ジルコニウムの過塩素酸溶液を中和し、水酸化物錯体を生成した後、６価ウランを加えて電解還元したところ、ウランは５価への還元に引き続き４価まで速やかに還元された。このことから４価ジルコニウム水酸化物錯体がウランの還元に対して触媒作用を示すことが分かった。ジルコニウムイオンは４価が安定で、水溶液中では他の原子価をとらない。従って、ウランとの相互作用において、電子授受に直接かかわるのではなく、水酸化物凝集体としての性質が触媒還元の反応場として働くことが分かった。
②ネプツニウムイオンの電解凝集挙動
水晶振動子マイクロバランスにより、Npの還元挙動を調べた。5価Npイオンを電解還元すると電極上への4価Npの析出が観測された。ウランの電解還元挙動と比較すると、電解初期に見られた析出が起こらない誘導期が観測されずに電解直後からNpの析出が始まる点、析出反応がある一定の電解電気量でほぼ飽和する点、でUとの挙動に違いが見られた。この電解挙動は、電解電流の観測結果とも一致している。これらの挙動違いは、電解により電極上に生じる還元生成物の物性の違いに因ると考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
複数の金属イオン共存下での還元挙動を調べ、その触媒作用を見出すなど、おおむね順調に進捗している。
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| Strategy for Future Research Activity |
年度計画に基づく複合凝集反応の解明研究を着実に実施する。加えて、触媒還元の反応過程の変化と凝集生成物の粒子成長との相関を明らかにする。
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