2016 Fiscal Year Annual Research Report
結晶細孔内での精密分子配列に基づく超分子酵素の開発
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15H05478
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
田代 省平 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (80420230)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 多孔性結晶 / 超分子 / 酵素 / ペプチド / X線回折 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当該年度は、我々が開発した環状錯体集積型多孔性結晶の細孔内にアミノ酸・ペプチドを位置選択的に配列化することにより、細孔内で酵素様の高効率・高選択的触媒反応場を構築することを目指して研究を進めた。例えば細孔内に二種類の異なるペプチドを位置選択的に同時配列化できることを見出し、単結晶X線回折測定よりその配列構造を原子レベルで決定することに成功した。このように、多孔性結晶の細孔内で異種複数の分子を位置選択的に配列化することは既存の多孔性結晶ではほとんど不可能である。さらに得られたペプチドの配列構造に基づいて、基質となるアミノ酸・ペプチド分子を新たに設計・合成し、これらが環状錯体集積型多孔性結晶の細孔内に設計通りに配列化することを単結晶X線回折測定より明らかにした。さらに当該年度は、アミノ酸・ペプチド以外にも金属塩が細孔内に取り込まれることを見出し、それらの配列構造も決定することができた。さらに内包した金属塩を種々の方法で還元することにより、多孔性結晶の内外で金属ナノ粒子が形成していることが各種電子顕微鏡測定やX線光電子分光測定、紫外可視吸収スペクトル測定、粉末X線回折測定などより示唆された。金属ナノ粒子も種々の触媒活性を示すことが知られており、得られた多孔性結晶-金属ナノ粒子複合構造の触媒への活用も期待される。現在、さらなる還元条件の最適化や得られる構造の精密構造解析を進めるとともに、種々の反応を試みることによって結晶細孔と金属ナノ粒子が協働する反応場を設計することを目指して研究を進めている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の予定通りにアミノ酸・ペプチドの位置選択的な同時配列化とその構造決定についての成果が得られていることから、当初の予定をおおむね達成していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は、得られたペプチド配列構造および金属ナノ粒子を活用して、環状錯体集積型多孔性結晶の細孔内を高効率・高選択的な触媒反応場へと活用することを目指すとともに、触媒反応プロセスを単結晶X線回折測定によって直接観察することにより、反応メカニズムの解明とその知見に基づく触媒反応の最適化を行うことを目指す。
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