2018 Fiscal Year Annual Research Report
Development of supramolecular enzymes based on the precise molecular arrangement in crystalline nano-channels
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15H05478
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
田代 省平 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (80420230)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 多孔性結晶 / ペプチド / 分子配列 / 触媒反応 / 単結晶X線回折 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、我々がこれまでに開発した環状錯体集積型多孔性結晶metal-macrocycle framework（MMF）を用いて、その細孔内壁面に備えられた異種複数の結合ポケットにそれぞれ異なる官能基を位置選択的に精密配列させることにより、超分子的なアプローチに基づいて構築される酵素様構造「超分子酵素」を開発することを目的とした。具体的には、いくつかのアミノ酸残基をアンカーとして異なるペプチドを細孔内に同時配列することによって、MMF細孔内をいくつかのアミノ酸残基で精密修飾できることを単結晶X線回折測定などより明らかにした。また、種々の触媒反応におけるMMF細孔のナノ空間特異効果を検証することを目的として、既報の光反応をMMF細孔内で行ったところ、バルク条件下で進行する光反応は完全に抑制され、代わりに全く別の変換反応が選択的に進行することを見出した。さらに、多孔性結晶MMF細孔内を優れた立体選択的触媒反応場として活用することを目的として、細孔内の鏡像異性体対認識ポケットのうち片方のみを光学活性ゲストによってブロックすることで、もう片方にプロキラル化合物を面選択的に吸着させることにより、カルボニル基のRe面のみが立体的に遮蔽された吸着構造を実現できることを単結晶X線回折測定より明らかにした。これらの知見を総合的に組み合わせることにより、一般的な多孔性結晶では実現できない高効率・高選択的な触媒反応場をはじめて構築することが可能となることから、学術的に高い意義を持つと考えている。
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| Research Progress Status |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(8 results)
