2016 Fiscal Year Annual Research Report
pKaが大きく可逆変化するナノゲルの設計法の探求と高効率エネルギー変換材料化
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15H05486
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
星野 友 九州大学, 工学研究院, 准教授 (40554689)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | ナノ粒子 / プロトンインプリント / pKa制御 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、前年度の知見を拡張し、様々なpKaを有するカルボン酸含有モノマーを用いて温度応答性のナノ粒子の合成を試みた。その結果、pKaに応じて重合pHを調整し、カルボン酸がプロトン化された状態でナノ粒子を合成すれば、常に大きなpKa変化を生じるナノ粒子が合成できることが明らかとなった。また、合成されたナノ粒子のpKa値の変化域はモノマーのpKa値の選択で自由にチューニングできることが明らかとなった。
次に、カルボン酸含有モノマーの疎水性を変化させ、プロトンインプリント法でナノ粒子内に導入した。その結果、カルボン酸含有モノマーの疎水性が高いほど生成されるナノ粒子のpKa変化域は高くなる事が分かった。これは、モノマーの疎水性によりカルボン酸が成長中の高分子鎖のより疎水性な部分に導入されるためだと考えられた。
次に、アクリル酸と同時にカチオン性のモノマーを導入し静電相互作用によりカルボン酸のpKaを低下させることを試みた。その結果、化学量論的にカチオン性モノマーを加えることでカルボン酸のpKaを顕著に低下させることが出来ることがわかった。カチオン性モノマーの種類を検討したところカルボン酸と水素結合可能なカチオンを導入した方がカルボン酸のpKa低下効果が大きいことがわかった。最後に、カチオン性モノマーを保護し、非イオン性のモノマーを合成した後に、プロトン化させたカルボン酸含有モノマーと複合体を形成させて重合し、最後に脱保護を行った。その結果、これまでに無く顕著にカルボン酸のpKaを低下させられることができることが明らかになった。本結果は、対カチオンにより可逆的にカルボン酸のpKaを低下可能な初めての合成材料となった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
対カチオンにより可逆的にカルボン酸のpKaを低下可能な合成ナノ粒子を世界で初めて合成に成功したため。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに開発したプロトンインプリントナノ粒子を用いて温度差を他のエネルギーに変換する材料を開発する。
具体的にはプロトンインプリントナノ粒子を透析膜で挟み込み液膜を形成する。ここに温度差を印加することでプロトン輸送が可能な膜の開発を行う。
また様々な条件、ナノ粒子で上記実験を行うことで、プロトンインプリントナノ粒子液膜が能動的にプロトン輸送することを証明する。
さらに、様々なpKaを有するナノ粒子を複合することで多段で大きなpH変化を生じるナノ粒子液膜を実現する。
最後にプロトンインプリントナノ粒子と酸化還元種を組み合わせることで低温排熱を電気エネルギーに変換する安価な温度差電池を実現する。
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Research Products
(20 results)
