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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Frontier of dynamic biomimetics based on the spatio-temporal structurization of block copolymers

Research Project

Project/Area Number 15H05495
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

上木 岳士  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主任研究員 (00557415)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywords自己組織化 / ブロック共重合体 / ゲル / 化学振動反応 / 分子機械
Outline of Annual Research Achievements

本研究ではブロック共重合体が形成するnm~μmオーダースケールの三次元秩序に時間軸を加え、この時空間構造を利用した以下の分子システムを構築する。1.BZ反応基質カプセル化ベシクルアレイを用いた生体環境で駆動する動的マイクロコンベア 2.自励振動ブロック共重合体の時空間ナノ相分離を利用したアメーバ運動。
1.に関してはカプセル化ベシクルアレイの前駆構造となるルテニウムビピリジン錯体修飾ブロック共重合体のベシクル構造化メカニズムを明らかにした。特に、各高分子成分の分子量およびセグメント比が系統的に異なるブロック共重合体を可逆的開裂付加連鎖移動(RAFT)重合により合成し、その高分子成分や添加塩が振動挙動にどのような影響を与えるか詳細を調査した。高分子鎖長と濃度がその時空間構造に与える影響について議論した論文は英国王立化学会のSoft Matterに採録され、優れた研究成果としてカバーピクチャーにハイライトされた。2.に関しては前年度までのABA型から設計を抜本的に見直し、階層的に集合化するABC型構造に切り替えた。結論として、前年度まで数mPa s程度だった粘性振幅を遙かに凌駕する数1000mPa sの粘性振幅を実現した。これは天然のアメーバ運動がアクチンフィラメントの重合/解重合によって誘起するゾル-ゲル振動の振幅に匹敵する。本高分子溶液は適切な条件に置くと、速度を一定間隔で変化させながら、あたかも実際のアメーバのように一方向に進行した。人工的に設計・合成した高分子化合物が、時空間ナノ相分離を利用することで、生体内のみで観測されていたソフトな運動を模倣した成果である。この研究成果はNature Commun.誌に採録が決まり、新聞やネットニュースなど各種メディアで紹介され広く注目を集めた。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (10 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 1 results) Presentation (1 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Macroscopic adhesion of thermoreversible ABC triblock copolymer-based hydrogels via boronic acid-sugar complexion2018

    • Author(s)
      Ryota Tamate, Kotomi Takahashi, Takeshi Ueki, Aya Mizutani Akimoto, Ryo Yoshida
    • Journal Title

      Macromol. Rapid Commun.

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1002/marc.201700835

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocurable ABA triblock copolymer-based ion gels utilizing photodimerization of comarin2018

    • Author(s)
      Ryota Tamate, Takeshi Ueki, Aya Mizutani Akimoto, Ryo Yoshida, Toshiyuki Oyama, Hisashi Kokubo, Masayoshi Watanabe
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 8 Pages: 3418-3422

    • DOI

      10.1039/c7ra13181j

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermo-sensitive phase separation behavior of poly(benzyl methacyrlate)/solvate ionic liquid solutions2017

    • Author(s)
      Yumi Kobayashi, Yuzo Kitazawa, Kei Hashimoto, Takeshi Ueki, Hisashi Kokubo, Masayoshi Watanabe
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 33 Pages: 14105-14114

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.7b03378

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of substrate concentrations on the aggregation behavior and dynamic oscillatory properties of the self-oscillating block copolymers2017

    • Author(s)
      Ryota Tamate, Takeshi Ueki, Mitsuhiro Shibayama, Ryo Yoshida
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 19 Pages: 20627-20634

    • DOI

      10.1039/C7CP03969G

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Microscopic structure of solvated poly(benzyl methacrylate) in an imidazolium-based ionic liquid: High-energy X-ray total scattering and all-atom molecular dynamics simulation study2017

    • Author(s)
      Kenta Fujii, Takeshi Ueki, Kei Hashimoto, Yumi Kobayashi, Yuzo Kitazawa, Kazu Hirosawa, Masaru Matsugami, Koji Ohara, Masayoshi Watanabe, Mitsuhiro Shibayama
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 50 Pages: 4780-4786

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.7b00840

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Amoeba-like self-oscillating polymeric fluids with autonomous sol-gel transition2017

    • Author(s)
      Michika Onoda, Takeshi Ueki, Ryota Tamate, Mitsuhiro Shibayma, Ryo Yoshida
    • Journal Title

      Nature Commun.

      Volume: 8 Pages: 15862

    • DOI

      10.1038/ncomms15862

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Protic ionic liquids for the Belousov-Zhabotinsky reaction: Aspects of the BZ reaction in protic ionic liquids and its use for the autonomous coil-globule oscillation of a linear polymer2017

    • Author(s)
      Takeshi Ueki, Ko Matsukawa, Tsukuru Masuda, Ryo Yoshida
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. B

      Volume: 121 Pages: 4592-4599

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.7b01309

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Autonomous unimer-vesicle oscillation by totally synthetic diblock copolymers: Effect of block length and polymer concentration on spatio-temporal structures2017

    • Author(s)
      Ryota Tamate, Takeshi Ueki, Mitsuhiro Shibayama, Ryo Yoshida
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 13 Pages: 4559-4568

    • DOI

      10.1039/C7SM00563F

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ブロック共重合体の自己組織化 ー自己集合によるソフト材料と散逸構造を基盤とした動的バイオミメティクスー2017

    • Author(s)
      上木岳士
    • Organizer
      第6回山口大学生命分子インターネットワークセンターコロキウム
    • Invited
  • [Remarks] NIMS研究者データベースSAMURAI

    • URL

      https://samurai.nims.go.jp/profiles/ueki_takeshi

URL: 

Published: 2018-12-17  

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