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2016 Fiscal Year Annual Research Report

Study on H- conductive materials for the development of novel ionics devices

Research Project

Project/Area Number 15H05497
Research InstitutionInstitute for Molecular Science

Principal Investigator

小林 玄器  分子科学研究所, 協奏分子システム研究センター, 特任准教授 (30609847)

Project Period (FY) 2015-04-01 – 2018-03-31
Keywordsヒドリドイオン導電体 / 固体化学 / 固体イオニクス / 電気化学デバイス
Outline of Annual Research Achievements

1. 新物質探索
これまでに見いだしたLa-Sr-Li系のヒドリドイオン導電性酸水素化物を基に新物質探索を進め、新たにNa-Ba-Sc系とNa-Ba-Li系、Na-Zr系の酸水素化物を合成した。これらの新物質はLa-Sr-Li系よりも優れたH-導電特性を示すだけでなく、La-Sr-Li系と異なるアニオン配列をとることから、固体化学の基礎研究としても非常に興味深い。
2. H-導電現象の本誌的な理解
2015年度に、Sr-Li系またはBa-Li系の酸水素化物において、格子内で規則配列したH-とアニオン空孔が温度上昇に伴って不規則配列し、この現象がH-導電性の向上に寄与していることを見いだした。2016年度は、中性子準弾性散乱測定によってH-と空孔の不規則配列化に従ってH-のダイナミクスが急激に活発になる現象を捉えることに成功した。これによって、2015年に観測した、導電率の急激な上昇が他のイオンや電子伝導の寄与から生じたものではなく、H-のダイナミクスによって生じていることが明らかになった。
3. H-インターカレーション反応の検討
常圧下でSr-Li系、Ba-Li系の酸水素化物を合成し、電池反応に応用できる程度の大きさの焼結体を作製することに成功した。これらの焼結体を固体電解質に用い、水素濃淡電池による起電力測定をおこなった。観測された起電力は水素分圧の変化に応じてネルンストの式に従った変化を示した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

1. 2016年3月にScience誌に報告したLa-Sr-Li系のヒドリドイオン導電性酸水素化物を基に新物質探索を進め、新たにNa-Ba-Sc系、Na-Ba-Li系、Na-Zr系の酸水素化物を合成した。また、簡便な常圧下の固相反応で酸水素化物を合成出来たこと、これまで検討してきたK2NiF4型構造だけでなく、層状岩塩型構造やアパタイト型構造などの結晶系にH-を導入するノウハウを確立できたことから、今後の物質探索のさらなる進展が期待できる。

2. 固体NMR、中性子準弾性散乱、ミュオンuSRからH-のダイナミクスを捉えることが成功したことによって、今後は共同研究などを通じてH-導電現象を理解するための研究を展開することができる。

3. 電池反応を検討できる大きさの酸水素化物の焼結体を常圧下で作製することができたことから、H-インターカレーション反応に本格的に取り組むための実験的準備が整った。

Strategy for Future Research Activity

1. 物質探索
優れた導電性を示すBa-Li系酸水素化物を対象に元素置換をおこない、導電率の向上と高導電相に転移する温度の低温下を試みる。2016年度に新たに合成したNa-Ba-Sc系については、中性子回折によってH/O/空孔の配列を明らかにし、今後の物質設計の指針を得る。
2. H-導電機構の解明
中性子準弾性散乱、固体NMR、ミュオンuSRを用いて酸水素化物のH-導電現象を多角的に調べ、導電機構を明らかにする。
2. H-インターカレーション反応
H-導電性酸水素化物の焼結体を電解質に用い、酸化物やカーボン系材料へのH-インターカレーション反応を検討する。

  • Research Products

    (25 results)

All 2017 2016 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (17 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 9 results) Remarks (3 results)

  • [Int'l Joint Research] INAC, CEA/Institut Laue-Langevin (ILL)(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      INAC, CEA/Institut Laue-Langevin (ILL)
  • [Int'l Joint Research] Helmholtz Institute Ulm (HIU)(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      Helmholtz Institute Ulm (HIU)
  • [Journal Article] Ambient Pressure Synthesis and H- Conductivity of LaSrLiH2O22017

    • Author(s)
      A. Watanabe, G. Kobayashi, N. Matsui, M. Yonemura, A. Kubota, K. Suzuki, M. Hirayama and R. Kanno
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 85 Pages: 88-92

    • DOI

      http://doi.org/10.5796/electrochemistry.85.88

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] ヒドリドイオン導電体2016

    • Author(s)
      小林玄器
    • Journal Title

      固体物理

      Volume: 51(12) Pages: 825-830

    • Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] ヒドリドイオン導電体の開発と電解質材料への応用可能性2016

    • Author(s)
      小林玄器
    • Journal Title

      Energy Device

      Volume: 3(6) Pages: 53-58

    • Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Phase Change in H- Conductive Oxyhydride Sr2LiH3O2017

    • Author(s)
      Genki Kobayashi
    • Organizer
      International Conference on Functional Nanomaterials and Nano-devices
    • Place of Presentation
      Budapest, Hangary
    • Year and Date
      2017-09-25 – 2017-09-27
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Synthesis and H- conductivity of Ba-Li oxyhydride2017

    • Author(s)
      Genki Kobayashi
    • Organizer
      The 15th International Conference on Advanced Materials
    • Place of Presentation
      Kyoto University, Kyoto, Kyoto
    • Year and Date
      2017-08-27 – 2017-09-01
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Relationship between anion arrangement and H- conductivity in La-Sr-Li oxyhydride system2017

    • Author(s)
      G. Kobayashi, A. Watanabe, M. Yonemura, A. Kubota, Y. Imai, K. Suzuki, M. Hirayama, R. Kanno
    • Organizer
      XXVI International Materials Research Congress
    • Place of Presentation
      Cancun, Mexico
    • Year and Date
      2017-08-20 – 2017-08-25
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydride Ion Conduction in Oxyhydrides2017

    • Author(s)
      Genki Kobayashi
    • Organizer
      2017 Hydrogen Metal Systems Gordon Research Conference, Making the Hydrogen Economy Work - New Developments and Recent Applications
    • Place of Presentation
      Easton, MA, USA
    • Year and Date
      2017-07-16 – 2017-07-21
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Relationship between anion arrangement and H- conductivity in La-Sr-Li oxyhydride system2017

    • Author(s)
      Genki Kobayashi
    • Organizer
      21th International Conference on Solid State Ionics
    • Place of Presentation
      Padua, Italy
    • Year and Date
      2017-06-18 – 2017-06-23
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Synthesis of new H- conductor Ba2LiH3O2017

    • Author(s)
      A. Watanabe, Genki Kobayashi, Y. Imai, M. Yonemura, K. Suzuki, M. Hirayama, R. Kanno
    • Organizer
      21th International Conference on Solid State Ionics
    • Place of Presentation
      Padua, Italy
    • Year and Date
      2017-06-18 – 2017-06-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydride Ion Conduction in Oxyhydrides2017

    • Author(s)
      Genki Kobayashi
    • Organizer
      8th International Conference on Electroceramics
    • Place of Presentation
      Nagoya University, Nagoya, Aichi
    • Year and Date
      2017-05-28 – 2017-05-31
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] H- 導電性酸水素化物 La2-x-ySrx+yLiH3-x+yO3-y の常圧合成とイオン導電特性2017

    • Author(s)
      小林玄器, 渡邉明尋, 久保田亜紀子, 松井直喜, 米村雅雄, 鈴木耕太, 平山雅章, 菅野 了次
    • Organizer
      電気化学会第84回大会
    • Place of Presentation
      首都大学東京, 東京都, 八王子市
    • Year and Date
      2017-03-25
  • [Presentation] ヒドリドイオンが固体中を動く-新物質創成と電気化学デバイスへの期待2017

    • Author(s)
      菅野了次、小林玄器
    • Organizer
      日本化学会第97回年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学 日吉キャンパス, 神奈川県, 横浜市,
    • Year and Date
      2017-03-19
  • [Presentation] ヒドリドイオン導電性酸水素化物の物質開発2017

    • Author(s)
      小林玄器
    • Organizer
      第163回アドバンスト・バッテリー技術研究会「ポスト電池討論会」
    • Place of Presentation
      大阪科学技術センター, 大阪府, 大阪市
    • Year and Date
      2017-03-15
    • Invited
  • [Presentation] ヒドリドイオン導電体の開発2017

    • Author(s)
      小林玄器
    • Organizer
      2016年度量子ビームサイエンスフェスタ
    • Place of Presentation
      つくば国際会議場, 茨城県, つくば市
    • Year and Date
      2017-03-14
    • Invited
  • [Presentation] ヒドリドイオン導電性酸水素化物の物質開発2017

    • Author(s)
      小林玄器
    • Organizer
      Workshop on Materials Science under Ultra-High Pressure 201
    • Place of Presentation
      愛媛大学, 愛媛県, 松山市
    • Year and Date
      2017-03-03
    • Invited
  • [Presentation] La2LiH1-2xO3の常圧合成と電気化学特性2016

    • Author(s)
      松井直喜, 小林玄器, 鈴木耕太, 渡邊明尋, Iqbal Muhammad, 米村雅雄, 平山雅章, 菅野了次
    • Organizer
      第42回固体イオニクス討論会
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場, 愛知県, 名古屋市
    • Year and Date
      2016-12-06
  • [Presentation] Ba-Li 系酸水素化物のヒドリドイオン導電特性2016

    • Author(s)
      小林玄器, 渡邉明尋, 米村雅雄, 鈴木耕太, 平山雅章, 菅野了次
    • Organizer
      第57回電池討論会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ, 千葉県, 千葉市
    • Year and Date
      2016-11-29
  • [Presentation] ヒドリドイオン導電性酸水素化物の高圧合成2016

    • Author(s)
      小林玄器,渡邉明尋, 米村雅雄, 鈴木耕太, 平山雅章, 菅野了次
    • Organizer
      第57回高圧討論会
    • Place of Presentation
      筑波大学, 茨城県, つくば市
    • Year and Date
      2016-10-28
  • [Presentation] Synthesis and H- Conductivity of Ba2ScHO3 with the K2NiF4-Type Structure2016

    • Author(s)
      A. Watanabe, G. Kobayashi, T. Yamanaka, N. Matsui, K. Suzuki, M. Hirayama, M. Yonemura, R. Kanno
    • Organizer
      Solid State Protonic Conductors 18
    • Place of Presentation
      Oslo, Norway
    • Year and Date
      2016-09-18 – 2016-09-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ヒドリドイオン導電体の開発2016

    • Author(s)
      小林玄器
    • Organizer
      新世代研究所 第1回界面ナノ科学研究会
    • Place of Presentation
      湯沢グランドホテル, 新潟県, 湯沢町
    • Year and Date
      2016-07-04 – 2016-07-05
    • Invited
  • [Remarks] 分子科学研究所小林グループのホームページ

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/organization/kobayashi_g/index.html

  • [Remarks] 分子科学研究所ホームページ 研究グループ紹介

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/research/group/kobayashi/

  • [Remarks] 分子科学研究所 協奏分子システム研究センター 論文・発表一覧

    • URL

      http://cimos.ims.ac.jp/re/index.html

URL: 

Published: 2018-03-07  

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