2016 Fiscal Year Annual Research Report
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15H05731
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
木村 勇気 北海道大学, 低温科学研究所, 准教授 (50449542)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
川野 潤 北海道大学, 理学研究院, 准教授 (40378550)
田中 今日子 北海道大学, 低温科学研究所, 学術研究員 (70377993)
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| Project Period (FY) |
2015-05-29 – 2020-03-31
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| Keywords | ナノ / 水和層 / 結晶成長 / その場観察 / 透過電子顕微鏡 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、１）気相からの核生成実験、２）計算機シミュレーション、３）核生成の透過電子顕微鏡（TEM）中その場観察実験の3つのアプローチを行うことで、核生成過程を、前駆体や水和層のかかわりを含めて解明することを目的としている。本年度の実績を、それぞれ以下に記す。
１）鉄の気相から固相への均質核生成実験を行った結果、これまで100％と考えられていた付着確率が，実は0.002％程度であり、核生成は非常に起こりにくいことが分かった、この成果は天文学へと波及し、宇宙における鉄の主要な存在形態は金属であるという通説を覆し、天文学に新たな問題を提起することになった。
また、気相からの均質核生成による酸化物ナノ粒子の生成過程を、赤外スペクトルでその場測定した結果、核生成の初期には、成長ユニットがランダムに配列した液滴状粒子が現れ、その後、結晶相の核生成により、微粒子が生成することを明らかにできた。結晶成長分野で最近注目されている多段階核生成の解明に迫る成果である。
２）これまで分子動力学計算による気相から液相への相変化の均質核生成過程の研究は多数あるが、気相から固相への相変化の再現は難しかった。今回、長い待ち時間を計算することで、最大1500万の希ガス分子を用いて、気相から過冷却液滴への核生成と液滴からの結晶化という多段階核生成過程の再現に成功した。液滴の結晶化はある程度大きく成長してから起きること、生成されたナノ結晶は5回対称性を持つ準結晶を含むこと、また結晶化する際には蒸発を伴うなどの新たな知見が得られた。
３）溶液中でタンパク質の結晶ができる瞬間をTEMで捉えた結果、不規則に密集して結晶化の土台となる粒子（ガラス状粒子）と，その上にゆったりと不規則に集まった後に結晶に変化する粒子（液滴状粒子）の2種類の非結晶粒子がタンパク質の結晶化を促進することを解明した成果を論文として発表した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
１）気相からの核生成実験では、鉄ナノ粒子の物理定数の決定に成功した。また、酸化物ナノ粒子（酸化チタンと酸化アルミニウム）の核生成過程を赤外スペクトルでその場測定することで、構造の経時変化を捉えることにも成功し、成果は順調に挙がっている。これらの成果は、当初の予想を超えて天文学、惑星科学分野への大きな波及効果があり、Science AdvancesやChemistry of Materialsといった高IFのジャーナルに掲載された。
２）計算機シミュレーションを元にした成果として5編の査読付き論文を公表しており、研究は当初の予定通りに進捗している。３）核生成の透過電子顕微鏡（TEM）中その場観察実験では、リゾチームタンパク質結晶の核生成過程のその場観察に成功し、その成果をPNASで発表しており、予定通りに成果がでている。
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| Strategy for Future Research Activity |
H29年度は、１）気相からの核生成実験において、これまでに開発してきた多波長干渉計と高速偏光カメラを用いて、カラー干渉像と位相シフト干渉像を同時に取得する。昨年度に引き続き、水の核生成実験を進めると共に、本基盤研究Sで新しく見つかった、酸化物ナノ粒子の多段階核生成過程に関して、さらに研究を進める。また、２）の計算機シミュレーションでは、１）の実験で得られた結果との類似性から、実験と計算機シミュレーションを合わせたアプローチにより、核生成過程に迫る。まずは、酸化物ナノ粒子の多段階核生成過程を支配する、2段階目の核生成過程におけるクラスターの初期構造を探索し、実験で得られた過程の検証を行い、多段階核生成の物理的解釈を試みる。さらに、通常の無機ナノ粒子では観察の難しい、結晶の核生成時の欠陥導入機構、および、成長初期過程における欠陥の揺らぎとナノ領域の特異性に関して、３）の核生成のTEM中“その場”観察をタンパク質に適用することで明らかにしていく。
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