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2015 Fiscal Year Annual Research Report

液体の超高速光電子分光による溶液化学反応の研究

Research Project

Project/Area Number 15H05753
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

鈴木 俊法  京都大学, 理学研究科, 教授 (10192618)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 堀尾 琢哉  京都大学, 理学研究科, 助教 (40443022)
足立 俊輔  京都大学, 理学研究科, 准教授 (90431874)
Project Period (FY) 2015-05-29 – 2020-03-31
Keywords光電子分光 / 溶液 / 真空紫外光 / 化学 / 超高速分光
Outline of Annual Research Achievements

チタンサファイア再生増幅器の出力を分割し、次の三つのビームラインを構築した。一つは、チタンサファイアの基本波(800 nm)から2倍波(400 nm)を発生し、これらを希ガスセルに導入することで3倍波(266 nm)から6倍波(133 nm)までを同時発生するビームラインである。これらの光の任意のペアによるポンプ-プローブ実験を可能にした。二つ目は、基本波を希ガスセルに集光して高次高調波発生を行い、奇数次数の高調波を21次以上まで発生した後、多層膜鏡を用いて19次光だけを選択するビームラインである。三つ目は、チタンサファイアの基本波を非線形光学結晶に導入して、可視から紫外域の波長可変光を得るビームラインである。これらのビームラインから、各々の実験に必要な光を可視域から極端紫外域までの中から選択して分光実験を行うシステムを構築した。試料は気体あるいは溶液とし、飛行時間型光電子エネルギー分析器を用いて、時間角度分解光電子分光を開始した。その成果は、順次論文発表されている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

フィラメンテ-ション四光波混合による6倍波発生は既に研究室で確立されていたが、本研究の中でさらに高強度の6次光を得る方法を開発した。これは2倍波(400 nm)を希ガス中で133 nmに変換する方法である。四光波混合では光パルス強度は若干劣るが高い時間分解能を得ることができ、2倍波から3倍波発生する方法では、より高い光パルス強度を得ることができる。これにより、紫外から真空紫外域のポンプ-プローブ光電子分光がより安定して行えるようになった。この手法は、水溶液中の核酸塩基の超高速電子緩和や水の真空紫外励起による水和電子の発生などの研究に適用され、成果が上がりつつある。また申請段階では、フィラメンテ-ション四光波混合で7倍波(113 nm)の発生を行うこととしていたが、実際には新たにレーザー高次高調波発生法を導入し、19次(42 nm, 29.5 eV)の極端紫外光を発生する光源を開発し、既に液体の水の角度分解光電子分光やピラジン分子の超高速電子緩和過程の時間分解光電子分光が開始されている。水和電子の光電子分光においては、励起電子状態からの超高速緩和過程に関する時間角度分解光電子分光や、水中での電子の弾性・非弾性散乱の解析をスイス連邦工科大学との共同研究で行った。光子エネルギー20 - 100 eVの高次高調波が実験室内で得られるようになったため、計画段階では放射光を利用すると考えていた実験も、レーザーで行えるようになった。以上のような成果は、世界的に見ても最も先端的な研究成果であり、本基盤研究(S)の目標に向かって、予想以上の成果を上げつつあると考えている。

Strategy for Future Research Activity

実験装置のさらなる研究開発を進めつつも、分光研究成果のアウトプットをあげるために、フィラメンテ-ション光源と高次高調波光源が独立に稼働できるようにシステムを整備する。具体的には、現在一つの光学テーブル上に窮屈に展開されている光学系を、隣り合う二つの光学テーブルに分岐させ、二台の光電子分光装置が同時に稼働できるようにする。高次高調波に関しては、回折格子を利用した分光器で光のバンド幅をこれまでよりも狭め、エネルギー分解能を向上させた実験を行う。研究対象としては、水和電子の超高速動力学を中心に、核酸塩基のエネルギー緩和、光触媒ナノ粒子の酸化還元反応などを対象として研究を進めていく予定である。

  • Research Products

    (29 results)

All 2017 2016 2015 Other

All Journal Article (9 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 9 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 10 results,  Invited: 9 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Unexpectedly broad photoelectron spectrum as a signature of ultrafast electronic relaxation of Rydberg states of carbon dioxide2017

    • Author(s)
      S. Adachi, M. Sato, T. Suzuki, and S. Y. Grebenshchikov
    • Journal Title

      Physical Review A

      Volume: 95 Pages: 033422

    • DOI

      10.1103/PhysRevA.95.033422

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Angle-resolved photoemission spectroscopy of liquid water at 29.5eV2017

    • Author(s)
      J. Nishitani, C. W. West, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Structural Dynamics

      Volume: 4 Pages: 044014

    • DOI

      10.1063/1.4979857

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Self-compression of femtosecond deep-ultraviolet pulses by filamentation in krypton2017

    • Author(s)
      S. Adachi and T. Suzuki
    • Journal Title

      Optics. Letters

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Full observation of ultrafast cascaded radiationless transitions from S2(ππ*) state of pyrazine using vacuum ultraviolet photoelectron imaging2016

    • Author(s)
      Horio Takuya、Spesyvtsev Roman、Nagashima Kazuki、Ingle Rebecca A.、Suzuki Yoshi-ichi、Suzuki Toshinori
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 145 Pages: 044306~044306

    • DOI

      10.1063/1.4955296

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ultrafast photodynamics of pyrazine in the vacuum ultraviolet region studied by time-resolved photoelectron imaging using 7.8-eV pulses2016

    • Author(s)
      Horio Takuya、Suzuki Yoshi-ichi、Suzuki Toshinori
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 145 Pages: 044307~044307

    • DOI

      10.1063/1.4955298

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Charge-transfer-to-solvent reactions from I- to water, methanol, and ethanol studied by time-resolved photoelectron spectroscopy of liquids2016

    • Author(s)
      Okuyama Haruki、Suzuki Yoshi-Ichi、Karashima Shutaro、Suzuki Toshinori
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 145 Pages: 074502~074502

    • DOI

      10.1063/1.4960385

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Wavelength dependence of UV photoemission from solvated electrons in bulk water, methanol and ethanol2016

    • Author(s)
      Y. Yamamoto, S. Karashima, S. Adachi, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 120 Pages: 1153-1159

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.5b09601

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Resolving non-adiabatic dynamics of hydrated electrons using ultrafast photoemission anisotropy2016

    • Author(s)
      S. Karashima, Y. Yamamoto, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Physical Review Letters

      Volume: 116 Pages: 137601

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.116.137601

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photoisomerization of vibrationally hot tetramethylethylene produced by ultrafast internal conversion from the excited state2016

    • Author(s)
      M. Sato, S. Adachi, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 120 Pages: 5099-5102

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.6b00410

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 水溶液中の電子ダイナミクスの超高速光電子分光、東北大学電気通信研究所共同プロジェクト研究会2017

    • Author(s)
      鈴木俊法
    • Organizer
      東北大学電気通信研究所共同プロジェクト研究会
    • Place of Presentation
      仙台
    • Year and Date
      2017-01-30 – 2017-01-30
  • [Presentation] Time and angle-resolved photoemission spectroscopy of electronic dynamics in aqueous solutions2017

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      International Conference on Molecular Energy Transfer in Complex Systems 2017
    • Place of Presentation
      Innsbruck, Austria
    • Year and Date
      2017-01-18 – 2017-01-18
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 真空紫外光を用いた超高速光電子画像観測2017

    • Author(s)
      堀尾琢哉
    • Organizer
      日本分光学会中国四国支部H28年度年次講演会
    • Invited
  • [Presentation] Time and angle-resolved photoelectron spectroscopy of non-adiabatic dynamics in gas and liquid phases2017

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      The 77th Okazaki Conference Series: International Symposium on Ultrafast Dynamics in Molecular and Material Sciences
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Wavelength Dependence of UV Photoemission from Solvated Electrons in Bulk Water, Methanol, and Ethanol2016

    • Author(s)
      Yo-ichi Yamamoto
    • Organizer
      The 32nd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Place of Presentation
      Omiya, Japan
    • Year and Date
      2016-06-01 – 2016-06-03
  • [Presentation] Ultrafast Photoelectron Imaging of Photodissociation Dynamics of CS22016

    • Author(s)
      Takuya Horio
    • Organizer
      International Symposium on Molecular Science - Physical Chemistry / Theoretical Chemistry
    • Place of Presentation
      Kyoto, Japan
    • Year and Date
      2016-03-26 – 2016-03-26
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 時間角度分解光電子分光法による水和電子の励起状態ダイナミクスの研究2016

    • Author(s)
      唐島秀太郎
    • Organizer
      第96回化学春季年会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] Time- and angle- resolved photoemission spectroscopy of aqueous solutions2016

    • Author(s)
      Yo-ichi Yamamoto
    • Organizer
      2016 KYOTO-KAIST-NTHU Junior Chemist Symposium
    • Place of Presentation
      Kyoto, Japan
    • Year and Date
      2016-02-16 – 2016-02-18
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Complete observation of cascaded radiationless transitions by VUV photoelectron imaging2016

    • Author(s)
      Takuya Horio
    • Organizer
      The 32nd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • [Presentation] Comprehensive study of cascaded radiationless transitions in pyrazine using ultrafast VUV photoelectron imaging2016

    • Author(s)
      Takuya Horio
    • Organizer
      The 20th East Asian Workshop on Chemical Dynamics
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Full observation of cascaded radiationless transitions from S2 (ππ*) state of pyrazine using ultrafast VUV photoelectron spectroscopy2016

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      National Chiao Tung University Seminar
  • [Presentation] Full observation of cascaded radiationless transitions from S_{2}(pi, pi*) state of pyrazine using ultrafast VUV photoelectron imaging2016

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      Advanced Particle Imaging Techniques: 1986-2016 and beyond
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 真空紫外光電子イメージング法によるピラジンS2(ππ*)状態からの超高速カスケード無輻射遷移の完全観測2016

    • Author(s)
      堀尾琢哉
    • Organizer
      第10回分子科学討論会
  • [Presentation] 超高速角度分解光電子分光法による水和電子の励起状態ダイナミクスの研究2016

    • Author(s)
      唐島秀太郎
    • Organizer
      第10回分子科学討論会
  • [Presentation] Time and angle-resolved photoelectron spectroscopy of non-adiabatic dynamics in gas and liquid phases2016

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      Stereodynamics 2016
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ultrafast photoelectron spectroscopy of photo-induced electronic dynamics in gas and liquid phases2016

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      9th Asian Photochemistry Conference (APC2016)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ultrafast intramolecular dynamics of polyatomic molecules in the VUV region probed by time-resolved photoelectron imaging2015

    • Author(s)
      Takuya Horio
    • Organizer
      The 19th East Asian Workshop on Chemical Dynamics
    • Place of Presentation
      Australia
    • Year and Date
      2015-10-04 – 2015-10-07
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 時間角度分解光電子分光法による水和電子の励起状態ダイナミクスの研究2015

    • Author(s)
      唐島秀太郎
    • Organizer
      第9回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [Presentation] Excited-state dynamics of polyatomic molecules studied by sub-20fs time-resolved photoelectron imaging2015

    • Author(s)
      Takuya Horio
    • Organizer
      IUPAC2015
    • Place of Presentation
      Busan, Korea
    • Year and Date
      2015-08-09 – 2015-08-14
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] 京都大学大学院理学研究科化学専攻物理化学研究室

    • URL

      http://kuchem.kyoto-u.ac.jp/bukka/gyouseki1.html

URL: 

Published: 2018-01-16  

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