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2017 Fiscal Year Annual Research Report

液体の超高速光電子分光による溶液化学反応の研究

Research Project

Project/Area Number 15H05753
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

鈴木 俊法  京都大学, 理学研究科, 教授 (10192618)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 堀尾 琢哉  京都大学, 理学研究科, 助教 (40443022)
足立 俊輔  京都大学, 理学研究科, 准教授 (90431874)
Project Period (FY) 2015-05-29 – 2020-03-31
Keywords光電子分光 / 溶液 / 真空紫外光 / 化学 / 超高速分光
Outline of Annual Research Achievements

平成28年度までの研究において、1 kHzのチタンサファイアレーザーを励起源として構築した単一次数高次高調波光源を用いた液体の時間分解光電子分光を行った結果、高強度の極端紫外光パルスが発生可能となった一方で、空間電荷効果の制約から測定時の励起光パルスエネルギーを抑制する必要が生じ、光源の能力を最大限に生かせない問題があった。そこで、平成29年度は新たに10 kHzのチタンサファイアレーザーを励起源として単一次数高次高調波光源を構築するよう研究を進めた。ただ、購入したチタンサファイアレーザーに不具合が発生したため、その修理を待つ関係で研究期間が平成30年度にまで延長された。修理後のチタンサファイアレーザーの動作は安定し、Krガスを非線形媒質とし、回折格子で単一次数の高調波を選択することができた。実験の結果、10 kHzに変更したことでデータ積算速度を従来の3倍以上に高めることができた。繰り返し周波数が10倍になったにも関わらず、効率が完全に10倍になっていないのは、高次高調波発生用の入力光パルスエネルギーが低いこと、非線形媒質であるKrガスの圧力の最適化や光学部品の劣化に伴うものであり、今後改良が可能である。この新しい10 kHz光源を用いて、アニリン水溶液の光励起によって生成される励起電子状態からの電子緩和過程を観測したところ、より低い励起光パルスエネルギーで実験を行うことが可能となった。この他、1 kHzの高次高調波光源では、水、メタノール、エタノール中に発生した溶媒和電子の電子束縛エネルギーの精密測定に成功し、それぞれ、3.8, 3.4, 3.2 eVと従来の値を刷新する値を得ている。この結果は、液体の光電子スペクトルを先鋭化する新たなアルゴリズム(spectral retrieval method)と合わせてScience Advancesに投稿された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

計画段階で高効率な液体の光電子分光については、SPring-8の軟X線ビームラインを用いる予定であったが、計画を積極的に変更して、1 kHzの高次高調波光源を構築して実験室内で軟X線に匹敵するデータ取得を可能にした。その上で、今年度は10 kHzの光源を構築し、さらに数倍以上実験効率を高めて時間分解光電子分光を可能にした。現時点で、溶媒和電子の電子束縛エネルギーを高次高調波で観測した研究は我々以外に1例しか無く、かつ水和電子について3.3 eVという不正確な値を示している。我々は、今回水和電子について決定的な値を再測定で求めた他、メタノールとエタノールにもその測定を拡げて、極性プロトン性溶媒で最も基本的な3つの溶媒についての研究を確立した。今後、この3つの溶媒の特性の違いが溶液化学に与える影響を詳細に調べるための基礎が築かれた。このことは当該分野の研究者に大きな影響を与えると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

10 kHzの光源に関しては、Krガスの圧力を従来よりも高めることで、高調波の発生効率を高めると共に、光電子分光チャンバーに発生する背景信号の影響を低減して、実験の精度と効率を高める計画である。アニリン水溶液の時間分解光電子分光では、アニリンの光励起によって液面から水分子が揮発する現象が観測されているため、光電子分光に加えて飛行時間質量分析法を導入し、光励起された液面から揮発する分子の同定を行う計画である。これまでにも、気液界面の光化学反応の研究は非線形光学分光によって研究されているが、光励起された分子からのエネルギー移動によって界面の局所温度が上昇し分子の揮発が起こるといったことは問題とされていない。本研究では、光電子分光と質量分析を併用することで、気液界面における分子のダイナミクスの理解を従来よりも格段に深化させる計画である。

  • Research Products

    (49 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (13 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Peer Reviewed: 13 results,  Open Access: 1 results) Presentation (35 results) (of which Int'l Joint Research: 21 results,  Invited: 6 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] On the relation between the interfacial charge of a discharging nozzle and electrification of a liquid microjet2018

    • Author(s)
      N. Kurahashi and T. Suzuki
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 47 Pages: 16-19

    • DOI

      10.1246/cl.170892

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Unravelling the electronic state of NO2 product in ultrafast photodissociation of nitromethane2018

    • Author(s)
      S. Adachi, H. Kohguchi, and T. Suzuki
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 9 Pages: 270-273

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.7b03032

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] UV-Driven Harmonic Generation for Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy of Polyatomic Molecules2018

    • Author(s)
      S. Adachi and T. Suzuki
    • Journal Title

      Applied Sciences

      Volume: 8 Pages: 1784

    • DOI

      10.3390/app8101784

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Probing ultrafast dynamics during and after passing through conical intersections2018

    • Author(s)
      S. Adachi, T. Schatteburg, A. Humeniuk, R. Mitric, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 48 Pages: -

    • DOI

      10.1039/C8CP04426K

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Probing ultrafast spin-relaxation and precession dynamics in a cuprate Mott insulator with seven-femtosecond optical pulses2018

    • Author(s)
      T. Miyamoto, Y. Matsui, T. Terashige, T. Morimoto, N. Sono, H. Yada, S. Ishihara, Y. Watanabe, S. Adachi, T. Ito, K. Oka, A. Sawa, and H. Okamoto
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 9 Pages: 3948

    • DOI

      10.1038/s41467-018-06312-z

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] "Probing ultrafast spin-relaxation and precession dynamics in a cuprate Mott insulator with seven-femtosecond optical pulses" T. Miyamoto, Y. Matsui, T. Terashige, T. Morimoto, N. Sono, H. Yada, S. Ishihara, Y. Watanabe, S. Adachi, T. Ito, K. Oka, A. Sawa, and H. Okamoto Nature Communications, 9, 3948 (2018) DOI:10.1038/s41467-018-06312-z2017

    • Author(s)
      S. Adachi and T. Suzuki
    • Journal Title

      Optics Letters

      Volume: 42 Pages: 1883-1886

    • DOI

      10.1364/OL.42.001883

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Few-cycle pulse generation from noncollinear optical parametric amplifier with static dispersion compensation2017

    • Author(s)
      S. Adachi, Y. Watanabe, Y. Sudo, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters

      Volume: 683 Pages: 7-11

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2017.04.001

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Unexpectedly broad photoelectron spectrum as a signature of ultrafast electronic relaxation of Rydberg states of carbon dioxide2017

    • Author(s)
      S. Adachi, M. Sato, T. Suzuki, and S. Y. Grebenshchikov
    • Journal Title

      Physical Review A

      Volume: 95 Pages: 033422

    • DOI

      10.1103/PhysRevA.95.033422

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Angle-resolved photoemission spectroscopy of liquid water at 29.5eV2017

    • Author(s)
      J. Nishitani, C. W. West, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Structural Dynamics

      Volume: 4 Pages: 044014

    • DOI

      10.1063/1.4979857

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Real-time detection of S(1D2) photofragments produced from the 1B2(1Σu+) state of CS2 by vacuum ultraviolet photoelectron imaging using 133 nm probe pulses2017

    • Author(s)
      T. Horio, R. Spesyvtsev, Y. Furumido, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Journal of Chemical Physics

      Volume: 147 Pages: 013932

    • DOI

      10.1063/1.4982219

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Genuine binding energy of the hydrated electron2017

    • Author(s)
      D. Luckhaus, Y. Yamamoto, T. Suzuki, and R. Signorell
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 3 Pages: e1603224

    • DOI

      10.1126/sciadv.1603224

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Femtosecond time-resolved X-ray absorption spectroscopy of anatase TiO2 nanoparticles using XFEL2017

    • Author(s)
      Y. Obara, H. Ito, T. Ito, N. Kurahashi, S. Thuermer, H. Tanaka, T. Katayama, T. Togashi, S. Owada, Y. Yamamoto, S. Karashima, J. Nishitani, M. Yabashi, T. Suzuki, and K. Misawa
    • Journal Title

      Structural Dynamics

      Volume: 4 Pages: 044033

    • DOI

      10.1063/1.4989862

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Time-resolved photoelectron spectroscopy of polyatomic molecules using 42-nm vacuum ultraviolet laser based on high harmonics generation2017

    • Author(s)
      J. Nishitani, C. W. West, C. Higashimura, and T. Suzuki
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters

      Volume: 684 Pages: 397-401

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2017.07.025

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Probing conical intersection dynamics of furan by VUV time-resolved photoelectron spectroscopy2018

    • Author(s)
      Shunsuke Adachi
    • Organizer
      第34回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ultrafast UV pump-EUV probe photelectron spectroscopy of aqueous solutions2018

    • Author(s)
      Christopher W. West, Junichi Nishitani,Toshinori Suzuki
    • Organizer
      第34回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Probing Conical Intersection Dynamics Facilitating Photostability and Photodamage in Heterocyclic Molecule2018

    • Author(s)
      Shunsuke Adachi
    • Organizer
      XXI International Conference on Ultrafast Phenomena(UP2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 時間分解光電子画像観測法による電子環状反応における超高速電子状態変化の観測2018

    • Author(s)
      上西 隆太、堀尾 琢哉、鈴木 俊法
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
  • [Presentation] Ultrafast Extreme Ultraviolet Photoelectron Spectroscopy of Aqueous Solutions2018

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      NSRRC 24th Users’ Meeting & Workshop
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Vacuum ultraviolet photoionization of liquid methanol and solvated electron formation2018

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      10th Asian Photochemistry Conference (APC2018)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Time and angle resolved VUV photoemission spectroscopy of aqueous solution2018

    • Author(s)
      Junichi Nishitani
    • Organizer
      Gordon research conference
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 単一次数高次高調波パルスを用いた時間分解光電子分光2018

    • Author(s)
      東村智佳、西谷純一、West Christopher W.、鈴木俊法
    • Organizer
      レーザー学会学術講演会第38回年次大会
  • [Presentation] ヘテロ環式化合物の光安定性を評価する:フランの超高速無輻射緩和過程の観測2018

    • Author(s)
      足立 俊輔、Tom Schatteburg、鈴木 俊法
    • Organizer
      レーザー学会学術講演会第38回年次大会
  • [Presentation] ニトロメタンの超高速光解離に伴うカスケード反応の時間分解光電子分光2018

    • Author(s)
      足立 俊輔、高口 博志、鈴木 俊法
    • Organizer
      レーザー学会学術講演会第38回年次大会
  • [Presentation] 環状分子の光安定性と光損傷に関与する二種類の円錐交差ダイナミクス2018

    • Author(s)
      足立 俊輔、Tom Schatteburg、鈴木 俊法
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 液体メタノールの光イオン化と溶媒和電子生成過程の光電子分光2018

    • Author(s)
      原 彩乃、山本 遙一、鈴木 俊法
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
  • [Presentation] 時間角度分解光電子分光法による水和電子の非断熱遷移の研究2018

    • Author(s)
      唐島秀太郎、鈴木俊法
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
  • [Presentation] 円錐交差の通過中および通過後の反応ダイナミクスを探る2018

    • Author(s)
      足立俊輔、Tom Schatteburg、Alexander Humenick、Roland. Mitric、鈴木俊法
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
  • [Presentation] 円錐交差通過後のダイナミクスを探る:ベンゼンの反応分岐2018

    • Author(s)
      足立俊輔、鈴木拓弥、鈴木俊法
    • Organizer
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] ベンゼンの励起状態ダイナミクス:メチル基付与の影響2018

    • Author(s)
      足立俊輔
    • Organizer
      第66回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Probing ultrafast dynamics during and after passing through conical intersections2018

    • Author(s)
      足立俊輔
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会2019
    • Invited
  • [Presentation] Time-resolved hard X-ray absorption spectroscopy of aqueous solutions using an X-ray free electron laser2017

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      International Symposium on “Diversity of Chemical Reaction Dynamics
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Time and angle resolved photoelectron spectroscopy on non-adiabatic dynamics2017

    • Author(s)
      Toshinori Suzuki
    • Organizer
      ASPIRE Network Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] UV-driven harmonic generation for time-resolved ultraviolet photoelectron spectroscopy of polyatomic molecules2017

    • Author(s)
      Shunsuke Adachi, Motoki Sato, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      The 6th Advanced Lasers and Photon Sources (ALPS’17)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Self-compression of sub-mJ, 14 fs pulses in a deep ultraviolet filament2017

    • Author(s)
      Shunsuke Adachi, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      The 6th Advanced Lasers and Photon Sources (ALPS’17)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Angle-resolved photoemission spectroscopy of liquid water using extreme ultraviolet radiation at 29.5 eV2017

    • Author(s)
      Christopher W. West, Junichi Nishitani,Toshinori Suzuki
    • Organizer
      第33回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ultrafast VUV photoionization imaging spectroscopy of the dissociation dynamics of CS2 from C(1B2) state2017

    • Author(s)
      Takuya Horio, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      第33回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ultrafast Photoemission Spectroscopy of Liquid Water Using Ultrashort 134 nm Pulses2017

    • Author(s)
      Yo-ichi Yamamoto, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      第33回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy of Liquid Water and Gaseous Polyatomic Molecules using Single-Order High Harmonic2017

    • Author(s)
      Christopher W. West,
    • Organizer
      FEMTO13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Time- and angle-resolved photoemission spectroscopy using extreme ultraviolet radiation at 29.5 eV2017

    • Author(s)
      Junichi Nishitani, Christopher W. West, Chika Higashimura, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      6th International conference on Attosecond Physics (ATTO2017)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Full observation of cascaded radiationless transitions from S2 (ππ*) state of pyrazine using ultrafast VUV photoelectron imaging2017

    • Author(s)
      Takuya Horio
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of time-and angle-resolved photoelectron spectroscopy using vacuum ultraviolet light source at 29.5eV2017

    • Author(s)
      Junichi Nishitani, Christopher W. West., Chika Higashimura, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Resolving non-adiabaic dynamics of hydrated electrons using ultrafast photoemission anisotropy2017

    • Author(s)
      Shutaro Karashima, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ultrafast photodissociation of nitromethane and subsquent reaction2017

    • Author(s)
      Shunsuke Adachi, Hiroshi Kohguchi, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ultrafast photemission spectrasopy of liqued water using ultrashort 134 nm pulses2017

    • Author(s)
      Yo-ichi Yamamoto, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Full observation of cascaded radiationless transitions from S2 (ππ*) state of pyrazine by ultrafast VUV photoelectron imaging2017

    • Author(s)
      Takuya Horio, Toshinori Suzuki
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ニトロメタンの光解離および解離フラグメントの後続反応の観測2017

    • Author(s)
      足立 俊輔、高口 博志、鈴木 俊法
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 二硫化炭素S3(1B2)状態からの高速前期解離過程の研究2017

    • Author(s)
      堀尾琢哉、鈴木 俊法
    • Organizer
      第11回分子科学討論会
  • [Presentation] 29.5eV真空紫外光をプローブ光とする時間分解光電子分光の開拓2017

    • Author(s)
      東村智佳、西谷純一、West Christopher W.、鈴木俊法
    • Organizer
      第11回分子科学討論会
  • [Remarks] 京都大学大学院理学研究科化学専攻物理化学研究室

    • URL

      http://kuchem.kyoto-u.ac.jp/bukka/index.html

URL: 

Published: 2019-12-27  

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